一種新型低介低損耗微波介質(zhì)陶瓷及制備方法
【專利摘要】本發(fā)明公開了一種新型低介低損耗微波介質(zhì)陶瓷及制備方法。陶瓷材料采用傳統(tǒng)固相工藝制備而成，主要物相為Li2Ni3TiO6。本發(fā)明微波介質(zhì)陶瓷材料具有以下特點：陶瓷材料介電常數(shù)εr為11.73~12.96，品質(zhì)因數(shù)Q·f為0.92~1.01×104 GHz，諧振頻率溫度系數(shù)τf為?25.3~?16.5 ppm/℃；陶瓷物相組成穩(wěn)定，制備工藝簡單，過程環(huán)保，制備成本較低，是一種很有發(fā)展前途的微波介質(zhì)材料。
【專利說明】
一種新型低介低損耗微波介質(zhì)陶瓷及制備方法
技術(shù)領(lǐng)域
[0001 ] 一種新型低介低損耗微波介質(zhì)陶瓷及制備方法。
【背景技術(shù)】
[0002]微波介質(zhì)陶瓷(MWDC)是指在微波頻段電路中作為介質(zhì)材料完成微波信號處理的一種陶瓷，是一種新型的電子功能陶瓷。隨著互聯(lián)網(wǎng)技術(shù)的迅猛發(fā)展，信息容量呈指數(shù)性增長，應用頻率朝著更高的頻段發(fā)展，便攜式終端和移動通信進一步向著小型化、高集成化和高可穩(wěn)定性等方向發(fā)展。同時，介質(zhì)諧振器、濾波器、電容器等器件在電磁波的接受與發(fā)送、能量與信號耦合及篩選頻率方面有待進一步的提高，這就對微波電路中的元器件提出了更高要求，開發(fā)小型化、高穩(wěn)定、廉價及高集成化的新型微波介質(zhì)陶瓷已成為當今研究開發(fā)的焦點所在。
[0003]微波介質(zhì)陶瓷作為制造微波元器件的關(guān)鍵部分，應滿足如下性能要求:(I)相對介電常數(shù)Er要盡量的高，這可以讓器件更加小型化；(2)諧振頻率溫度系數(shù)Tf要盡可能的接近0，這樣才能使器件工作時有較好的穩(wěn)定性；(3)品質(zhì)因數(shù)Q.f值要高，這樣才能有優(yōu)良的選頻特性。
[0004]近期，L1-Ni_B-0(B=Ti，Sn，Zr)體系微波介質(zhì)陶瓷因其優(yōu)異的低介電常數(shù)，低損耗微波介電性能和較低的燒結(jié)溫度受到科研人員的廣泛關(guān)注。Li2Ni3T16作為該體系中的一類，具有物相穩(wěn)定、成本低廉等優(yōu)點，有利于微波介質(zhì)陶瓷的開發(fā)及應用。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0005]本發(fā)明提供了一種新型低介低損耗Li2Ni3T16微波介質(zhì)陶瓷及制備方法。上述微波介質(zhì)陶瓷采用傳統(tǒng)固相工藝制備，燒結(jié)溫度為1150-1250 °C。陶瓷材料主要物相為Li2Ni3T16,其介電常數(shù)εΑ?Ι.73?12.96，品質(zhì)因數(shù)Q.f為0.92?I.01 X 14 GHz，諧振頻率溫度系數(shù)Tf為-25.3—16.5 ppm/°C。上述陶瓷材料按照Li2Ni3T16化學式配料，兩次混料約24h，預燒溫度1000-1050°C，燒結(jié)溫度1150_1250°C，具體制備工藝如下。
[0006]1.混料:將純度大于99.99%的Li2CO3，N1，T12粉末按照配方Li2Ni3T16的化學式進行配料，將粉料，氧化鋯磨球，無水乙醇加入混料瓶中，混料過程中磨球，無水乙醇的質(zhì)量比例為I: 10:1;直徑為Icm與直徑為0.5cm磨球質(zhì)量比例為2:1，混料機轉(zhuǎn)速為200 r/min，混料時間約24小時;將混料后的漿料置于70?90。C下的干燥箱中烘干。
[0007]2.將步驟(I)干燥后的粉料混合物裝入坩禍后置于高溫爐中，在1000?1050 ° C下預燒4小時，得到預燒粉體。
[0008]3.二次混料:將步驟(2)預燒后的粉料，氧化鋯磨球，無水乙醇再次加入混料瓶，在混料機中混料約24小時;將混料后的漿料置于70?90。C的干燥箱中烘干。
[0009]4.造粒、成型:將(3)中烘干好的粉末加入質(zhì)量百分比為8%的石蠟作為粘合劑進行造粒，加熱混合溫度為55-65°C，將制成微米級的球形顆粒過60-80目標準篩后，再用粉末壓片機以200MPa的壓力壓成生坯。
[0010]5.排膠:將生坯置于高溫爐中，在約500 °C下排膠四小時，排出石蠟成分。
[0011]6.燒結(jié):將排膠后的生坯于1150-1250 °C燒結(jié)，保溫4小時，升溫梯度為5°C/min。
[0012]本發(fā)明的有益效果是:本發(fā)明采用價格較為低廉陶瓷氧化物粉體為原料。制備工藝過程化學計量比控制精確，工藝簡單，重復性好;合成的Li2Ni3T16物相穩(wěn)定單一，無雜相干擾;合成的微波陶瓷粉體顆粒細小、均勻，合成溫度低，易于燒結(jié)。制成的陶瓷具有低介電常數(shù)低損耗的微波介電性能，能夠滿足未來微波元器件發(fā)展的需要。
【附圖說明】
[0013]圖1為本發(fā)明Li2Ni3T16陶瓷各實施例相關(guān)工藝參數(shù)及微波介電性能圖表。
[0014]圖2為本發(fā)明Li2Ni3T16陶瓷樣品X射線衍射分析圖。
[0015]下面結(jié)合附圖與【具體實施方式】對本發(fā)明作進一步詳細說明。
【具體實施方式】
[0016]實施例1。
[0017](I)混料:根據(jù)Li2Ni3T16微波介質(zhì)陶瓷物相的化學計量比，使用精密天平稱取純度為99.99%的碳酸鋰(1^尤03)3.698，氧化鎳(祖0)11.218和氧化鈦(1^02)3.998。將稱量后的粉料倒入混料瓶中，并加入40g無水乙醇和400g氧化鋯磨球。其中直徑為Icm與直徑為
0.5cm磨球按質(zhì)量比例為2:1裝入;將粉料、磨球及無水乙醇的混料瓶放置于混料機上連續(xù)混料約24小時，混料機轉(zhuǎn)速為200 r/min;用粗孔篩將混料后的漿料和磨球分離，將分離后的漿料置于70-90°C下的干燥箱中烘干。
[0018](2)預燒:將步驟(I)烘干后的粉料置于馬弗爐中于1050°C下預燒4小時，即可獲得預燒后的Li2Ni3T16粉體。
[0019](3) 二次混料:將步驟(2)預燒后的粉料與400g氧化鋯磨球，40g無水乙醇再次加入混料瓶，在混料機中混料約24小時，混料機轉(zhuǎn)速為200 r/min;用粗孔篩將混料后的漿料和磨球分離，將分離后的漿料置于70-90 0C下的干燥箱中烘干。
[0020](4)造粒、成型:將步驟(3)中烘干好的粉末加入質(zhì)量百分比為8%的石蠟作為粘合劑進行造粒，過80目標準篩后，再用粉末壓片機以200MPa的壓力壓成生坯。
[0021](5)排膠:將生坯置于高溫爐中，在500°C下排膠四小時，排出石蠟成分。
[0022](6)燒結(jié):采用中溫馬弗爐以升溫速度5°C/min，于1200°C保溫4小時可實現(xiàn)其燒結(jié)成瓷，其介電常數(shù)為12.31，品質(zhì)因數(shù)Q.f為1.0lXlO4 GHz,諧振頻率溫度系數(shù)為_17.4ppm/°C ο
【具體實施方式】
[0023]實施例2。
[0024](I)混料:根據(jù)Li2Ni3T16微波介質(zhì)陶瓷物相的化學計量比，使用精密天平稱取純度為99.99%的碳酸鋰(1^尤03)3.698，氧化鎳(祖0)11.218和氧化鈦(1^02)3.998。將稱量后的粉料倒入混料瓶中，并加入40g無水乙醇和400g氧化鋯磨球。其中直徑為Icm與直徑為
0.5cm磨球按質(zhì)量比例為2:1裝入;將粉料、磨球及無水乙醇的混料瓶放置于混料機上連續(xù)混料約24小時，混料機轉(zhuǎn)速為200 r/min;用粗孔篩將混料后的漿料和磨球分離，將分離后的漿料置于70-90°C下的干燥箱中烘干。
[0025](2)預燒:將步驟(I)烘干后的粉料置于馬弗爐中于100tC下預燒4小時，即可獲得預燒后的Li2Ni3T16粉體。
[0026](3) 二次混料:將步驟(2)預燒后的粉料與400g氧化鋯磨球，40g無水乙醇再次加入混料瓶，在混料機中混料約24小時，混料機轉(zhuǎn)速為200 r/min;用粗孔篩將混料后的漿料和磨球分離，將分離后的漿料置于70-90 0C下的干燥箱中烘干。
[0027](4)造粒、成型:將步驟(3)中烘干好的粉末加入質(zhì)量百分比為8%的石蠟作為粘合劑進行造粒，過80目標準篩后，再用粉末壓片機以200MPa的壓力壓成生坯。
[0028](5)排膠:將生坯置于高溫爐中，在500°C下排膠四小時，排出石蠟成分。
[0029](6)燒結(jié):采用中溫馬弗爐以升溫速度5°C/min，于1150°C保溫4小時可實現(xiàn)其燒結(jié)成瓷，其介電常數(shù)為11.73，品質(zhì)因數(shù)Q.f為0.93X 104 GHz,諧振頻率溫度系數(shù)為_25.3ppm/°C ο
[0030]實施例3。
[0031](I)混料:根據(jù)Li2Ni3T16微波介質(zhì)陶瓷物相的化學計量比，使用精密天平稱取純度為99.99%的碳酸鋰(1^尤03)3.698，氧化鎳(祖0)11.218和氧化鈦(1^02)3.998。將稱量后的粉料倒入混料瓶中，并加入40g無水乙醇和400g氧化鋯磨球。其中直徑為Icm與直徑為
0.5cm磨球按質(zhì)量比例為2:1裝入;將粉料、磨球及無水乙醇的混料瓶放置于混料機上連續(xù)混料約24小時，混料機轉(zhuǎn)速為200 r/min;用粗孔篩將混料后的漿料和磨球分離，將分離后的漿料置于70-90°C下的干燥箱中烘干。
[0032](2)預燒:將步驟(I)烘干后的粉料置于馬弗爐中于1050°C下預燒4小時，即可獲得預燒后的Li2Ni3T16粉體。
[0033](3) 二次混料:將步驟(2)預燒后的粉料與400g氧化鋯磨球，40g無水乙醇再次加入混料瓶，在混料機中混料約24小時，混料機轉(zhuǎn)速為200 r/min;用粗孔篩將混料后的漿料和磨球分離，將分離后的漿料置于70-90 0C下的干燥箱中烘干。
[0034](4)造粒、成型:將步驟(3)中烘干好的粉末加入質(zhì)量百分比為8%的石蠟作為粘合劑進行造粒，過80目標準篩后，再用粉末壓片機以200MPa的壓力壓成生坯。
[0035](5)排膠:將生坯置于高溫爐中，在500°C下排膠四小時，排出石蠟成分。
[0036](6)燒結(jié):采用中溫馬弗爐以升溫速度5°C/min，于1250°C保溫4小時可實現(xiàn)其燒結(jié)成瓷，其介電常數(shù)為12.96，品質(zhì)因數(shù)Q.f為0.98X 104 GHz,諧振頻率溫度系數(shù)為_21.7ppm/°C ο
[0037]實施例4。
[0038](I)混料:根據(jù)Li2Ni3T16微波介質(zhì)陶瓷物相的化學計量比，使用精密天平稱取純度為99.99%的碳酸鋰(1^尤03)3.698，氧化鎳(祖0)11.218和氧化鈦(1^02)3.998。將稱量后的粉料倒入混料瓶中，并加入40g無水乙醇和400g氧化鋯磨球。其中直徑為Icm與直徑為
0.5cm磨球按質(zhì)量比例為2:1裝入;將粉料、磨球及無水乙醇的混料瓶放置于混料機上連續(xù)混料約24小時，混料機轉(zhuǎn)速為200 r/min;用粗孔篩將混料后的漿料和磨球分離，將分離后的漿料置于70-90°C下的干燥箱中烘干。
[0039](2)預燒:將步驟(I)烘干后的粉料置于馬弗爐中于100tC下預燒4小時，即可獲得預燒后的Li2Ni3T16粉體。
[0040](3) 二次混料:將步驟(2)預燒后的粉料與400g氧化鋯磨球，40g無水乙醇再次加入混料瓶，在混料機中混料約24小時，混料機轉(zhuǎn)速為200 r/min;用粗孔篩將混料后的漿料和磨球分離，將分離后的漿料置于70-90 0C下的干燥箱中烘干。
[0041](4)造粒、成型:將步驟(3)中烘干好的粉末加入質(zhì)量百分比為8%的石蠟作為粘合劑進行造粒，過80目標準篩后，再用粉末壓片機以200MPa的壓力壓成生坯。
[0042](5)排膠:將生坯置于高溫爐中，在500°C下排膠四小時，排出石蠟成分。
[0043](6)燒結(jié):采用中溫馬弗爐以升溫速度5°C/min，于1250°C保溫4小時可實現(xiàn)其燒結(jié)成瓷，其介電常數(shù)為12.78，品質(zhì)因數(shù)Q.f為0.92X 104 GHz,諧振頻率溫度系數(shù)為_23.3ppm/°C ο
[0044]實施例5。
[0045](I)混料:根據(jù)Li2Ni3T16微波介質(zhì)陶瓷物相的化學計量比，使用精密天平稱取純度為99.99%的碳酸鋰(1^尤03)3.698，氧化鎳(祖0)11.218和氧化鈦(1^02)3.998。將稱量后的粉料倒入混料瓶中，并加入40g無水乙醇和400g氧化鋯磨球。其中直徑為Icm與直徑為
0.5cm磨球按質(zhì)量比例為2:1裝入;將粉料、磨球及無水乙醇的混料瓶放置于混料機上連續(xù)混料約24小時，混料機轉(zhuǎn)速為200 r/min;用粗孔篩將混料后的漿料和磨球分離，將分離后的漿料置于70-90°C下的干燥箱中烘干。
[0046](2)預燒:將步驟(I)烘干后的粉料置于馬弗爐中于1050°C下預燒4小時，即可獲得預燒后的Li2Ni3T16粉體。
[0047](3) 二次混料:將步驟(2)預燒后的粉料與400g氧化鋯磨球，40g無水乙醇再次加入混料瓶，在混料機中混料約24小時，混料機轉(zhuǎn)速為200 r/min;用粗孔篩將混料后的漿料和磨球分離，將分離后的漿料置于70-90 0C下的干燥箱中烘干。
[0048](4)造粒、成型:將步驟(3)中烘干好的粉末加入質(zhì)量百分比為8%的石蠟作為粘合劑進行造粒，過80目標準篩后，再用粉末壓片機以200MPa的壓力壓成生坯。
[0049](5)排膠:將生坯置于高溫爐中，在500°C下排膠四小時，排出石蠟成分。
[0050](6)燒結(jié):采用中溫馬弗爐以升溫速度5°C/min，于1150°C保溫4小時可實現(xiàn)其燒結(jié)成瓷，其介電常數(shù)為11.93，品質(zhì)因數(shù)Q.f為0.98X 104 GHz,諧振頻率溫度系數(shù)為_16.5P pm/0C ο
【主權(quán)項】
1.一種新型低介低損耗微波介質(zhì)陶瓷，其特征在于:陶瓷材料主要物相為Li2Ni3T16,在1150?1250 ° C時燒結(jié)后介電常數(shù)1.73?12.96，品質(zhì)因數(shù)Q.f為0.92?I.01 X 14GHz,諧振頻率溫度系數(shù)Tf為-25.3—16.5 ppm/°C。2.—種權(quán)利要求1所述的一種一種新型低介低損耗微波介質(zhì)陶瓷，其特征在于制備方法由下述步驟組成: (1)混料:將純度大于99.99%的Li2CO3,N1，T12粉末按照配方Li2Ni3T16的化學式進行配料，將粉料，氧化鋯磨球，無水乙醇加入混料瓶中，在混料機中混料約24小時;將混料后的漿料置于70?90 °C下的干燥箱中烘干； (2)將步驟(I)干燥后的粉料混合物裝入坩禍后置于高溫爐中，在1000?1050°C下預燒4小時，得到預燒粉體； (3)二次混料 將步驟(2)預燒后的粉料，氧化鋯磨球，無水乙醇再次加入混料瓶，在混料機中混料約24小時;將混料后的漿料置于70?90。C的干燥箱中烘干； (4)造粒、成型 將(3)中烘干好的粉末加入質(zhì)量百分比為8%的石蠟作為粘合劑進行造粒，過60-80目標準篩后，再用粉末壓片機以200MPa的壓力壓成生坯； (5)排膠 將生坯置于高溫爐中，在約500 °C下排膠四小時，排出石蠟成分； (6)燒結(jié) 將排膠后的生坯于1150-1250 ° C燒結(jié)，保溫4小時。3.根據(jù)權(quán)利要求2的一種新型低介低損耗微波介質(zhì)陶瓷的制備方法，其特征在于，所述步驟(I)，( 3 )的料，磨球，無水乙醇的質(zhì)量比例為1:10:1;直徑為I cm與直徑為0.5cm磨球質(zhì)量比例為2:1，混料機轉(zhuǎn)速為200 r/min。4.根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種新型低介低損耗微波介質(zhì)陶瓷的制備方法，其特征在于，所述的陶瓷粉體原料分別為Li 2C03 ,N1,Ti O2粉體。5.根據(jù)權(quán)利要求2的低損耗高頻介質(zhì)陶瓷的制備方法，其特征在于，所述步驟(6)將步驟(5)得到的圓柱形生坯在1150-1250 °C下燒結(jié)4小時，升溫梯度為5 °C /min。
【文檔編號】C04B35/64GK105859281SQ201610261666
【公開日】2016年8月17日
【申請日】2016年4月26日
【發(fā)明人】吳海濤, 畢金鑫, 劉青青
【申請人】濟南大學