本發(fā)明涉及隔音性優(yōu)異、取向度低、收縮性得到降低的夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃。

背景技術(shù)：

以往，在窗戶等要求隔音的場(chǎng)所對(duì)玻璃進(jìn)行施工時(shí)，進(jìn)行了如下方法：通過(guò)加厚玻璃的厚度，從而利用重量提高隔音效果，或者使用將2張以上的玻璃板與中間膜層疊而成的夾層玻璃來(lái)提高隔音效果。后者的使用中間膜的方法中，利用中間膜的衰減性能、和將振動(dòng)能轉(zhuǎn)化為熱能的中間膜的性能，來(lái)提高玻璃的隔音性。

作為改善隔音性的方法，提出了，用使聚苯乙烯與橡膠系樹(shù)脂的共聚物增塑化而成的聚乙烯醇縮醛系樹(shù)脂層疊而得到的中間膜(例如參照專(zhuān)利文獻(xiàn)1)。然而，本提案中，彎曲強(qiáng)度不充分，為了在建筑用玻璃建材、汽車(chē)用可開(kāi)式車(chē)頂、尾玻璃之類(lèi)的有外部載荷影響的場(chǎng)所應(yīng)用，存在進(jìn)一步改善的余地。

另外，提出了，由聚乙烯醇縮丁醛形成的、具有一定的耐沖擊性和隔音性的夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃(例如參照專(zhuān)利文獻(xiàn)2)。然而，本提案中，彎曲強(qiáng)度不充分，為了在建筑用玻璃建材、汽車(chē)用可開(kāi)式車(chē)頂、尾玻璃之類(lèi)的有外部載荷影響的場(chǎng)所應(yīng)用，存在進(jìn)一步改善的余地。

進(jìn)而近年來(lái)，從節(jié)能化的觀點(diǎn)出發(fā)，汽車(chē)等的燃料消耗量改善越來(lái)越成為大的課題。作為用于改善汽車(chē)等的燃料消耗量的方法，可以舉出：抑制空調(diào)使用的方法；使汽車(chē)輕量化的方法。

作為抑制空調(diào)使用的方法，可以舉出：將能夠抑制汽車(chē)內(nèi)的溫度上升的隔熱性高的夾層玻璃用于汽車(chē)的玻璃的方法。作為使汽車(chē)輕量化的方法，可以舉出：使夾層玻璃本身輕量化的方法。

使夾層玻璃本身輕量化時(shí)，必須使夾層玻璃薄。然而，現(xiàn)有的夾層玻璃中存在由于變薄而隔音性降低的問(wèn)題。

作為制造具有適合的隔音性的夾層玻璃的方法，提出了：將包含苯乙烯與橡膠系樹(shù)脂單體的共聚物的層用包含熱粘接性樹(shù)脂的層夾持而形成3層構(gòu)成的中間膜，將該中間膜用2張以上的玻璃層壓而制造夾層玻璃的方法(例如參照專(zhuān)利文獻(xiàn)3)；使用層疊體制作夾層玻璃的方法，所述層疊體將包含聚乙烯醇縮醛的a層與包含聚烯烴的b層進(jìn)行層疊來(lái)提高層間粘接性(例如參照專(zhuān)利文獻(xiàn)4)。

現(xiàn)有技術(shù)文獻(xiàn)

專(zhuān)利文獻(xiàn)

專(zhuān)利文獻(xiàn)1：日本特開(kāi)2007-91491號(hào)公報(bào)

專(zhuān)利文獻(xiàn)2：國(guó)際公開(kāi)2005/018969號(hào)公報(bào)

專(zhuān)利文獻(xiàn)3：日本特開(kāi)2009-256128號(hào)公報(bào)

專(zhuān)利文獻(xiàn)4：日本特開(kāi)2012-006406號(hào)公報(bào)

技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：

發(fā)明要解決的問(wèn)題

本發(fā)明是解決上述課題而作出的，其目的在于，提供：即使減薄隔音性也優(yōu)異、且收縮性低的夾層玻璃用中間膜和使用其的夾層玻璃。

用于解決問(wèn)題的方案

本發(fā)明人等為了解決上述課題進(jìn)行了深入研究，結(jié)果發(fā)現(xiàn)：夾層玻璃用中間膜中使用的層中，島成分的相分離尺寸有時(shí)變大，因此，制造夾層玻璃時(shí)，夾層玻璃用中間膜收縮、或夾層玻璃的霧度降低，發(fā)現(xiàn)：使用具有一定特定構(gòu)成的夾層玻璃用中間膜的夾層玻璃即使減薄隔音性也優(yōu)異、且收縮性低。

即，本發(fā)明涉及一種夾層玻璃用中間膜，其包含至少1層含有熱塑性彈性體的a層，熱塑性彈性體具有硬鏈段嵌段和軟鏈段嵌段，a層具有以硬鏈段嵌段為島成分、以軟鏈段嵌段為海成分的海島相分離結(jié)構(gòu)，對(duì)于a層，由小角x射線散射測(cè)定得到的基于該硬鏈段嵌段或該軟鏈段嵌段的周期性散射或干涉性散射的方位角強(qiáng)度分布中，基于包含作為最大強(qiáng)度的方位角的任意方位角180度的范圍中的最大強(qiáng)度值和最小強(qiáng)度值，用下述式(i)定義取向度(1)時(shí)，取向度(1)為0.9以下，

取向度(1)＝(最大強(qiáng)度值-最小強(qiáng)度值)/(最大強(qiáng)度值+最小強(qiáng)度值)(i)。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，用下述式(ii)定義取向度(2)時(shí)，取向度(2)為10以下，

取向度(2)＝最大強(qiáng)度值/最小強(qiáng)度值(ii)。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，沿著與a層大致平行的平面切割a層的厚度方向中央?yún)^(qū)域，對(duì)于所得切割面上的任意5處，利用原子力顯微鏡觀察200nm×200nm的范圍的區(qū)域的相位圖像中，從各相位圖像中的大致橢圓狀或大致連續(xù)直線狀的島成分中，分別選定長(zhǎng)徑尺寸達(dá)到最大的島成分時(shí)，所選定的島成分的長(zhǎng)徑尺寸的平均值為100nm以下。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，用2張玻璃夾持夾層玻璃用中間膜而成的夾層玻璃中，雙折射的相位差為0～140nm。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，熱塑性彈性體為嵌段共聚物的氫化物，所述嵌段共聚物具有包含芳香族乙烯基單體單元60摩爾％以上的聚合物嵌段(a)、和包含共軛二烯單體單元60摩爾％以上的聚合物嵌段(b)，聚合物嵌段(b)具有總計(jì)50摩爾％以上的異戊二烯單元和丁二烯單元作為共軛二烯單體單元，源自共軛二烯單體單元的碳碳間雙鍵的殘留量為2～40摩爾％。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，熱塑性彈性體中的硬鏈段嵌段的含量低于20質(zhì)量％。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，在-10～30℃的范圍內(nèi)具有基于astmd4065-06在頻率1000hz的條件下進(jìn)行動(dòng)態(tài)粘彈性試驗(yàn)而測(cè)定的a層的tanδ達(dá)到最大的峰。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，基于astmd4065-06在頻率1000hz的條件下進(jìn)行動(dòng)態(tài)粘彈性試驗(yàn)而測(cè)定的a層的tanδ達(dá)到最大的峰優(yōu)選為1.3以上、1.5以上。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，在a層的至少單面具有包含熱塑性樹(shù)脂的b層。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，b層中的增塑劑的含量相對(duì)于熱塑性樹(shù)脂100質(zhì)量份為50質(zhì)量份以下。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，b層的熱塑性樹(shù)脂為聚乙烯醇縮醛。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，b層的熱塑性樹(shù)脂為離聚物。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，用玻璃的厚度總計(jì)成為4mm以下的2張玻璃夾持而成的夾層玻璃中，在astme90-09的條件下測(cè)定的4000hz下的聲音透過(guò)損失為37db以上。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，硬鏈段嵌段為聚苯乙烯嵌段或聚甲基丙烯酸甲酯嵌段。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，構(gòu)成夾層玻璃用中間膜的層中的至少1層中含有隔熱材料。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，將夾層玻璃用中間膜用透明玻璃的厚度總計(jì)成為4mm以下的2張透明玻璃夾持而成的夾層玻璃中，可見(jiàn)光透射率為70％以上、波長(zhǎng)800～1100nm的紅外線平均透射率為70％以下。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，將夾層玻璃用中間膜用綠玻璃的厚度總計(jì)成為4mm以下的2張綠玻璃夾持而形成的夾層玻璃中，可見(jiàn)光透射率為70％以上、波長(zhǎng)800～1100nm的紅外線平均透射率為32％以下。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，隔熱材料包含選自錫摻雜氧化銦、銻摻雜氧化錫、銻酸鋅、金屬摻雜氧化鎢、酞菁化合物、鋁摻雜氧化鋅和六硼化鑭中的至少1種。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，金屬摻雜氧化鎢為銫摻雜氧化鎢。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，a層或b層中的任意至少一層中含有隔熱材料。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，至少b層中含有紫外線吸收劑。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，紫外線吸收劑包含選自由苯并三唑系化合物、二苯甲酮系化合物、三嗪系化合物、苯甲酸酯系化合物、丙二酸酯系化合物和草酰苯胺系化合物組成的組中的至少1種。

本發(fā)明進(jìn)一步優(yōu)選為一種夾層玻璃用中間膜，用玻璃的厚度總計(jì)成為4mm以下的2張玻璃夾持而成的夾層玻璃中，霧度為5以下。

本發(fā)明涉及一種夾層玻璃，其使將上述夾層玻璃用中間膜配置于2張玻璃之間而成的。

發(fā)明的效果

根據(jù)本發(fā)明，可以提供：即使減薄隔音性也優(yōu)異、且收縮性低的夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃。

附圖說(shuō)明

圖1為夾層玻璃用中間膜的構(gòu)成的截面圖的一例。

圖2為基于astmd4065-06在頻率1000hz的條件下進(jìn)行動(dòng)態(tài)粘彈性試驗(yàn)而測(cè)定的a層的tanδ11的測(cè)定結(jié)果的一例。

圖3為基于astmd4065-06在頻率1000hz的條件下進(jìn)行動(dòng)態(tài)粘彈性試驗(yàn)而測(cè)定的a層的剪切復(fù)合彈性模量g＊12的測(cè)定結(jié)果的一例。

圖4為示出實(shí)施例5和比較例1的a層中的周期性(干涉性)散射的方位角強(qiáng)度分布的圖。

圖5為將實(shí)施例11的夾層玻璃用中間膜的a層切割、利用原子力顯微鏡以200nm×200nm的掃描尺寸拍攝切割面而得到的照片。

圖6為將比較例1的夾層玻璃用中間膜的a層切割、利用原子力顯微鏡以200nm×200nm的掃描尺寸拍攝切割面而得到的照片。

圖7為耐熱蠕變性的評(píng)價(jià)中使用的夾層玻璃的示意圖的一例。

圖8為使鐵板膠合于耐熱蠕變性的評(píng)價(jià)中使用的夾層玻璃時(shí)的示意圖的一例。

圖9為為了評(píng)價(jià)耐熱蠕變性而將膠合有鐵板的夾層玻璃靠于支架時(shí)的示意圖的一例。

具體實(shí)施方式

以下，對(duì)本發(fā)明的實(shí)施方式進(jìn)行說(shuō)明，但本發(fā)明不限定于本實(shí)施方式。

[a層]

本發(fā)明為包含至少1層含有熱塑性彈性體的a層的夾層玻璃用中間膜，熱塑性彈性體具有硬鏈段嵌段和軟鏈段嵌段。另外，本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜的a層中，熱塑性彈性體具有以硬鏈段嵌段為島成分、以軟鏈段嵌段為海成分的海島相分離結(jié)構(gòu)。

硬鏈段嵌段與軟鏈段嵌段的相容性不高，因此，混合狀態(tài)下，分離為硬鏈段嵌段的相與軟鏈段嵌段的相，形成相分離結(jié)構(gòu)。本說(shuō)明書(shū)中，海島相分離結(jié)構(gòu)是指，硬鏈段嵌段的相分散于作為連續(xù)相(海成分)的軟鏈段嵌段的相中的結(jié)構(gòu)。

本發(fā)明中使用的a層必須下述中定義的取向度(1)為規(guī)定的范圍內(nèi)。本說(shuō)明書(shū)中對(duì)于a層，由小角x射線散射測(cè)定得到的基于該硬鏈段嵌段或該軟鏈段嵌段的周期性散射或干涉性散射的方位角強(qiáng)度分布中，基于包含作為最大強(qiáng)度的方位角的任意方位角180度的范圍中的最大強(qiáng)度值和最小強(qiáng)度值，取向度(1)由下述式(i)定義：

取向度(1)＝(最大強(qiáng)度值-最小強(qiáng)度值)/(最大強(qiáng)度值+最小強(qiáng)度值)(i)。

最大強(qiáng)度值在島成分沿單向取向時(shí)有變高的傾向。另外，最大強(qiáng)度值在島成分的取向性低時(shí)有變低的傾向。因此，從得到收縮性低的夾層玻璃用中間膜的觀點(diǎn)出發(fā)，最優(yōu)選使用大強(qiáng)度值低的a層。

最小強(qiáng)度值在島成分較小、島成分的形狀接近于球形狀時(shí)有變高的傾向。另外，最小強(qiáng)度值在島成分較大時(shí)、島成分的形狀為細(xì)長(zhǎng)時(shí)有變低的傾向。因此，從得到收縮性低的夾層玻璃用中間膜的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選使用最小強(qiáng)度值高的a層。

最大強(qiáng)度值和最小強(qiáng)度值例如可以如下測(cè)定：使用小角x射線散射裝置，獲得基于a層的周期性(干涉性)散射的方位角強(qiáng)度分布，從而測(cè)定。另外，周期性(干涉性)散射基于a層中的由熱塑性彈性體中的硬鏈段嵌段和軟鏈段嵌段形成的相分離結(jié)構(gòu)來(lái)觀測(cè)。

需要說(shuō)明的是，對(duì)于a層中的周期性(干涉性)散射的散射強(qiáng)度，以180度的方位角范圍為最大而示出強(qiáng)度分布，每180度示出周期性的分布，因此，如果獲得對(duì)于任意180度的范圍中的方位角的散射強(qiáng)度，則可以獲得對(duì)于任意方位角的范圍中的散射強(qiáng)度的最大強(qiáng)度值和最小強(qiáng)度值。另外，由于測(cè)定誤差等原因，而對(duì)于a層中的周期性(干涉性)散射的散射強(qiáng)度，每180度不示出周期性的分布時(shí)，獲得對(duì)于包含散射強(qiáng)度達(dá)到最大的方位角的任意180度的范圍中的方位角的散射強(qiáng)度，從而可以獲得對(duì)于散射強(qiáng)度的最大強(qiáng)度值和最小強(qiáng)度值。

取向度(1)為0.9以下、優(yōu)選為0.8以下、更優(yōu)選為0.7以下、進(jìn)一步優(yōu)選為0.6以下、特別優(yōu)選為0.4以下。取向度(1)為0.9以下時(shí)，島成分沿單向取向的程度小，收縮性被抑制。

作為使取向度(1)為0.9以下的方法，例如可以舉出：使熱塑性彈性體中的硬鏈段嵌段的含量低于20質(zhì)量％的方法；制膜時(shí)加入添加劑等調(diào)整制膜方法的方法等。

取向度(1)優(yōu)選為0.01以上、更優(yōu)選為0.05以上、進(jìn)一步優(yōu)選為0.1以上。取向度(1)為0.01以上時(shí)，有形成夾層玻璃時(shí)的耐熱蠕變性提高的傾向。

本發(fā)明中使用的a層優(yōu)選下述中定義的取向度(2)為規(guī)定的范圍內(nèi)。本說(shuō)明書(shū)中，對(duì)于a層，由小角x射線散射測(cè)定得到的基于該硬鏈段嵌段或該軟鏈段嵌段的周期性散射或干涉性散射的方位角強(qiáng)度分布中，基于包含作為最大強(qiáng)度的方位角的任意方位角180度的范圍中的最大強(qiáng)度值和最小強(qiáng)度值，取向度(2)由下述式(ii)定義：

取向度(2)＝最大強(qiáng)度值/最小強(qiáng)度值(ii)

取向度(2)優(yōu)選為10以下、更優(yōu)選為8以下、進(jìn)一步優(yōu)選為6以下、特別優(yōu)選為5以下。取向度(2)為10以下時(shí)，有島成分沿單向取向的程度小、收縮性被抑制的傾向。

作為使取向度(2)為10以下的方法，例如可以舉出：使熱塑性彈性體中的硬鏈段嵌段的含量低于20質(zhì)量％的方法等。

取向度(2)優(yōu)選為1.01以上、更優(yōu)選為1.05以上、進(jìn)一步優(yōu)選為1.1以上。取向度(2)為1.01以上時(shí)，有形成夾層玻璃時(shí)的耐熱蠕變性提高的傾向。

島成分對(duì)于方位角的取向分布與島成分對(duì)于方位角的散射強(qiáng)度分布大致相等，因此，優(yōu)選使最大強(qiáng)度值與最小強(qiáng)度值的差變小。(例如，最大強(qiáng)度值與最小強(qiáng)度值的差優(yōu)選為480以下。作為用于使最大強(qiáng)度值與最小強(qiáng)度值的差為480以下的方法，)可以舉出：使熱塑性彈性體中的硬鏈段嵌段的含量低于20質(zhì)量％的方法等。

本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜的a層中，優(yōu)選的是，沿著與a層大致平行的平面切割a層的厚度方向中央?yún)^(qū)域，對(duì)于所得切割面上的任意5處，利用原子力顯微鏡觀察200nm×200nm的范圍的區(qū)域的相位圖像中，從各相位圖像中的大致橢圓狀或大致連續(xù)直線狀的島成分中，分別選定長(zhǎng)徑尺寸達(dá)到最大的島成分時(shí)，所選定的島成分的長(zhǎng)徑尺寸的平均值變?yōu)?00nm以下。

需要說(shuō)明的是，將該平均值也稱(chēng)為a層的相分離尺寸。另外，所選定的島成分的長(zhǎng)徑尺寸的平均值變?yōu)?00nm以下的5個(gè)區(qū)域的組合即使存在1個(gè)，也滿足上述限定。

此處，大致橢圓狀或大致連續(xù)直線狀的島成分是指，沿單向以線狀延伸的島成分，與彎曲形狀的島成分相區(qū)別。大致橢圓狀或大致連續(xù)直線狀的島成分等沿單向以線狀延伸的島成分對(duì)收縮性有影響。該島成分多時(shí)，特別是該島成分中，長(zhǎng)徑尺寸長(zhǎng)的島成分多時(shí)，收縮性變高，制造夾層玻璃時(shí)，夾層玻璃用中間膜收縮，或者夾層玻璃的霧度降低。

本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜的a層中，該平均值優(yōu)選為100nm以下、更優(yōu)選為90nm以下、進(jìn)一步優(yōu)選為85nm以下、特別優(yōu)選為80nm以下。該平均值超過(guò)100nm時(shí)，有如下傾向：收縮性變高，制造夾層玻璃時(shí)，夾層玻璃用中間膜收縮，或者夾層玻璃的霧度降低。需要說(shuō)明的是，島成分的長(zhǎng)徑尺寸可以以從島成分的一個(gè)末端至另一個(gè)末端為止的線段的長(zhǎng)度進(jìn)行測(cè)定。

作為用于制作該平均值為100nm以下的a層的方法，可以舉出：使熱塑性彈性體中的硬鏈段嵌段的含量低于20質(zhì)量％的方法等。

需要說(shuō)明的是，上述5個(gè)區(qū)域從排除選擇區(qū)域時(shí)的任意性的觀點(diǎn)出發(fā)，例如優(yōu)選的是，首先測(cè)定1000nm×1000nm的范圍，從其中重新再次測(cè)定200nm×200nm的范圍的區(qū)域5處。另外，與從1000nm×1000nm的范圍的區(qū)域中再次測(cè)定200nm×200nm的范圍的區(qū)域相比，更優(yōu)選的是，測(cè)定更窄的范圍的區(qū)域、例如800nm×800nm的范圍的區(qū)域，從其中再次測(cè)定200nm×200nm的范圍的區(qū)域。

需要說(shuō)明的是，作為選擇對(duì)象的200nm×200nm的范圍的區(qū)域的數(shù)量可以增加，例如可以選擇6個(gè)區(qū)域來(lái)測(cè)定。另外，可以擴(kuò)大作為選擇對(duì)象的200nm×200nm的區(qū)域的范圍，例如可以選擇300nm×300nm的范圍的區(qū)域來(lái)測(cè)定。

另外，通過(guò)使用切割面中的全部島成分的長(zhǎng)徑尺寸的平均值為100nm以下、更優(yōu)選為90nm以下的a層，也可以制作島成分的相分離尺寸小、收縮性低的夾層玻璃用中間膜。需要說(shuō)明的是，也可以采用任意地選擇5個(gè)200nm×200nm的范圍的區(qū)域，算出其中的全部島成分的長(zhǎng)徑尺寸的平均值的近似測(cè)定方法，來(lái)代替測(cè)定全部島成分的長(zhǎng)徑尺寸。

另外，島成分中，通過(guò)使用長(zhǎng)徑尺寸為5nm以上、更優(yōu)選為10nm以上的島成分的個(gè)數(shù)的比例相對(duì)于全部島成分的個(gè)數(shù)為10％以上、更優(yōu)選為20％以上的a層，也可以制作島成分的相分離尺寸小、收縮性低的夾層玻璃用中間膜。需要說(shuō)明的是，也可以采用任意地選擇5個(gè)200nm×200nm的范圍的區(qū)域，測(cè)量其中的島成分的個(gè)數(shù)的近似測(cè)定方法，來(lái)代替測(cè)量全部島成分的個(gè)數(shù)。

上述情況下，從排除選擇上述5個(gè)區(qū)域時(shí)的任意性的觀點(diǎn)出發(fā)，例如優(yōu)選的是，從1000nm×1000nm的范圍的區(qū)域中，選擇5個(gè)200nm×200nm的范圍的區(qū)域，再次進(jìn)行測(cè)定。另外，與從1000nm×1000nm的范圍的區(qū)域中再次測(cè)定200nm×200nm的范圍的區(qū)域相比，更優(yōu)選的是，從更窄的范圍的區(qū)域、例如800nm×800nm的范圍的區(qū)域中，再次測(cè)定200nm×200nm的范圍的區(qū)域。

同樣地，作為選擇對(duì)象的200nm×200nm的范圍的區(qū)域的數(shù)量可以增加，例如可以選擇6個(gè)區(qū)域再次測(cè)定。另外，可以擴(kuò)大作為選擇對(duì)象的200nm×200nm的區(qū)域的范圍，例如可以選擇300nm×300nm的范圍的區(qū)域進(jìn)行測(cè)定。

用2張玻璃夾持本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜而成的夾層玻璃中，優(yōu)選雙折射的相位差為0～140nm。為了使雙折射的相位差為0～140nm，a層的構(gòu)成是重要的。如上所述，本發(fā)明中使用的a層中含有的熱塑性彈性體的硬鏈段嵌段與軟鏈段嵌段的相容性不高，因此，在混合狀態(tài)下，分離為硬鏈段嵌段的相與軟鏈段嵌段的相，形成相分離結(jié)構(gòu)。作為該相分離結(jié)構(gòu)成為何種結(jié)構(gòu)的指標(biāo)，可以使用所得夾層玻璃的雙折射的相位差。該雙折射的相位差為上述范圍時(shí)，暗示了，相分離結(jié)構(gòu)的取向性小，作為結(jié)果，本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜的隔音性優(yōu)異且收縮性變低。

夾層玻璃的雙折射的相位差更優(yōu)選為130nm以下、進(jìn)一步優(yōu)選為100nm以下、特別優(yōu)選為80nm以下、最優(yōu)選為50nm以下。形成夾層玻璃時(shí)的雙折射的相位差變大時(shí)，特別是超過(guò)140nm時(shí)，島成分的取向性變高，收縮性增加，因此制造夾層玻璃時(shí)夾層玻璃用中間膜收縮，或者形成夾層玻璃時(shí)霧度增加。

具有極化的各向異性高的苯環(huán)的聚苯乙烯系彈性體、聚碳酸酯等聚合物的固有雙折射率大。因此，將上述那樣的各向異性高的聚合物熔融并注射至模具時(shí)，一般，分子容易沿聚合物的流動(dòng)方向取向，因此，雙折射的相位差容易變大。另外，將注射的聚合物冷卻固化時(shí)，由于聚合物收縮，產(chǎn)生殘留應(yīng)變，而雙折射的相位差也變大。

作為消除上述那樣的問(wèn)題的方法，即，用于制作形成夾層玻璃時(shí)的雙折射的相位差成為0nm以上且140nm以下的夾層玻璃用中間膜的方法，可以舉出：使用硬鏈段嵌段的含量低于20質(zhì)量％的熱塑性彈性體的方法；使用苯乙烯單元的含量低于20質(zhì)量％的聚苯乙烯系彈性體作為熱塑性彈性體的方法；通過(guò)熔融法制造夾層玻璃用中間膜的方法；通過(guò)使用t模頭的熔融擠出法制造夾層玻璃用中間膜的方法等。

需要說(shuō)明的是，形成夾層玻璃時(shí)的雙折射的相位差例如可以如下測(cè)定：使用寬電壓范圍雙折射評(píng)價(jià)系統(tǒng)等，獲得夾層玻璃的偏振狀態(tài)分布，從而測(cè)定。

本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜中使用的a層包含含有特定的熱塑性彈性體的組合物。通過(guò)由含有特定的熱塑性彈性體的組合物構(gòu)成a層，可以提高所得夾層玻璃用中間膜的隔音性。熱塑性彈性體是指，加熱時(shí)發(fā)生軟化而顯示塑性，冷卻時(shí)發(fā)生固化而顯示橡膠彈性的高分子化合物，與熱塑性樹(shù)脂相區(qū)別。

本發(fā)明中使用的熱塑性彈性體沒(méi)有特別限定，例如可以舉出：聚苯乙烯系彈性體(軟鏈段；聚丁二烯、聚異戊二烯等/硬鏈段；聚苯乙烯)、聚烯烴系彈性體(軟鏈段；乙烯丙烯橡膠/硬鏈段；聚丙烯)、聚氯乙烯系彈性體(軟鏈段；聚氯乙烯/硬鏈段；聚氯乙烯)、聚氨酯系彈性體(軟鏈段；聚醚、聚酯/硬鏈段；聚氨酯)、聚酯系彈性體(軟鏈段；聚醚/硬鏈段；聚酯)、聚酰胺系彈性體(軟鏈段；聚丙二醇、聚四亞甲醚二醇或者聚酯系、聚醚系/硬鏈段；聚酰胺＜尼龍樹(shù)脂＞)、聚丁二烯系彈性體(軟鏈段；非晶性丁基橡膠/硬鏈段；間規(guī)1,2-聚丁二烯樹(shù)脂)等熱塑性彈性體。需要說(shuō)明的是，上述熱塑性彈性體可以單獨(dú)使用，也可以組合使用2種以上。

從利用適合的橡膠彈性在薄的夾層玻璃中也兼顧成形性和隔音性的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選的是，本發(fā)明的熱塑性彈性體使用至少均具有各1個(gè)硬鏈段和軟鏈段的嵌段聚合物(嵌段共聚物)。進(jìn)一步，從更進(jìn)一步提高隔音性的觀點(diǎn)出發(fā)，更優(yōu)選的是，使用硬鏈段嵌段為聚苯乙烯嵌段或聚甲基丙烯酸甲酯嵌段的熱塑性彈性體(苯乙烯系彈性體、丙烯酸類(lèi)彈性體)。

熱塑性彈性體中的硬鏈段嵌段的含量?jī)?yōu)選為低于20質(zhì)量％、更優(yōu)選為低于19質(zhì)量％、進(jìn)一步優(yōu)選為低于18質(zhì)量％、特別優(yōu)選為低于16質(zhì)量％。熱塑性彈性體中的硬鏈段嵌段的含量低于20質(zhì)量％時(shí)，有如下傾向：島成分沿單向取向的程度變小，收縮性被抑制，或者熱塑性彈性體的雙折射變小。

另外，本發(fā)明的熱塑性彈性體中也可以使用天然橡膠、異戊二烯橡膠、丁二烯橡膠、氯丁橡膠、腈橡膠、丁基橡膠、乙烯丙烯橡膠、聚氨酯橡膠、硅酮橡膠、氯磺化聚乙烯橡膠、丙烯酸酯橡膠、氟橡膠等橡膠。

從兼顧發(fā)揮隔音性的作為橡膠的功能和具有高強(qiáng)度的作為塑料的功能的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選的是，本發(fā)明中的熱塑性彈性體中的至少一種為具有芳香族乙烯基聚合物嵌段(以下，有時(shí)稱(chēng)為聚合物嵌段(a))等硬鏈段嵌段和脂肪族不飽和烴聚合物嵌段(以下，有時(shí)稱(chēng)為聚合物嵌段(b))等軟鏈段嵌段的嵌段共聚物，例如聚苯乙烯系彈性體。

聚苯乙烯系彈性體中的苯乙烯單元的含量?jī)?yōu)選為低于20質(zhì)量％、更優(yōu)選為低于16質(zhì)量％、進(jìn)一步優(yōu)選為低于12質(zhì)量％。聚苯乙烯系彈性體中的苯乙烯單元的含量變?yōu)?0質(zhì)量％以上時(shí)，有隔音性降低的傾向。另外，還有如下傾向：島成分容易沿特定方向取向，收縮性增大，或者熱塑性彈性體的雙折射變大。

作為熱塑性彈性體，使用具有至少一個(gè)芳香族乙烯基聚合物嵌段和至少一個(gè)脂肪族不飽和烴聚合物嵌段的嵌段共聚物時(shí)，這些聚合物嵌段的鍵合形態(tài)沒(méi)有特別限制，可以為直鏈狀、支鏈狀、放射狀、或組合了它們的2種以上的鍵合形態(tài)，均可，優(yōu)選為直鏈狀的鍵合形態(tài)。

作為直鏈狀的鍵合形態(tài)的例子，可以舉出：將芳香族乙烯基聚合物嵌段用a表示、將脂肪族不飽和烴聚合物嵌段用b表示時(shí)，a-b所示的二嵌段共聚物、a-b-a或b-a-b所示的三嵌段共聚物、a-b-a-b所示的四嵌段共聚物、a-b-a-b-a或b-a-b-a-b所示的五嵌段共聚物、(а-b)nx型共聚物(x表示偶聯(lián)殘基，n表示2以上的整數(shù))、和它們的混合物。其中，優(yōu)選二嵌段共聚物或三嵌段共聚物，作為三嵌段共聚物，更優(yōu)選為a-b-a所示的三嵌段共聚物。

嵌段共聚物中的芳香族乙烯基單體單元和脂肪族不飽和烴單體單元的總量相對(duì)于全部單體單元優(yōu)選為80質(zhì)量％以上、更優(yōu)選為95質(zhì)量％以上、進(jìn)一步優(yōu)選為98質(zhì)量％以上。需要說(shuō)明的是，前述嵌段共聚物中的脂肪族不飽和烴聚合物嵌段的一部分或全部可以被氫化。

嵌段共聚物中的芳香族乙烯基單體單元的含量相對(duì)于嵌段共聚物的全部單體單元優(yōu)選為5質(zhì)量％以上、更優(yōu)選為10質(zhì)量％以上、進(jìn)一步優(yōu)選為12質(zhì)量％以上。嵌段共聚物中的芳香族乙烯基單體單元的含量低于5質(zhì)量％時(shí)，有夾層玻璃用中間膜的成形變困難的傾向。嵌段共聚物中的芳香族乙烯基單體單元的含量可以根據(jù)合成嵌段共聚物時(shí)的各單體的投入比、嵌段共聚物的¹h-nmr等的測(cè)定結(jié)果而求出。本說(shuō)明書(shū)的實(shí)施例中，根據(jù)¹h-nmr的測(cè)定結(jié)果求出單體物質(zhì)的比例，將各單體的比例以質(zhì)量％記載。

從抑制收縮性的觀點(diǎn)出發(fā)，嵌段共聚物中的芳香族乙烯基單體單元的含量相對(duì)于嵌段共聚物的全部單體單元優(yōu)選為低于20質(zhì)量％、更優(yōu)選為低于19質(zhì)量％、進(jìn)一步優(yōu)選為低于18質(zhì)量％、特別優(yōu)選為低于17質(zhì)量％、進(jìn)一步優(yōu)選為低于16質(zhì)量％、最優(yōu)選為低于15質(zhì)量％。嵌段共聚物中的芳香族乙烯基單體單元的含量變?yōu)?0質(zhì)量％以上時(shí)，有不易發(fā)揮作為熱塑性彈性體的特性、隔音性降低的傾向。

芳香族乙烯基聚合物嵌段中，只要為少量也可以使除芳香族乙烯基單體之外的單體共聚。芳香族乙烯基聚合物嵌段中的芳香族乙烯基單體單元的比例相對(duì)于芳香族乙烯基聚合物嵌段中的全部單體單元優(yōu)選為80質(zhì)量％以上、更優(yōu)選為95質(zhì)量％以上、進(jìn)一步優(yōu)選為98質(zhì)量％以上。

作為構(gòu)成芳香族乙烯基聚合物嵌段的芳香族乙烯基單體，可以舉出：苯乙烯；α-甲基苯乙烯、2-甲基苯乙烯、3-甲基苯乙烯、4-甲基苯乙烯、4-丙基苯乙烯、4-環(huán)己基苯乙烯、4-十二烷基苯乙烯等烷基苯乙烯；2-乙基-4-芐基苯乙烯、4-(苯基丁基)苯乙烯、1-乙烯基萘、2-乙烯基萘等芳基苯乙烯；鹵代苯乙烯；烷氧基苯乙烯；苯甲酸乙烯酯等。它們可以單獨(dú)使用，也可以組合使用2種以上。

作為除芳香族乙烯基單體之外的單體的例子，可以舉出：乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯、1-癸烯、4-苯基-1-丁烯、6-苯基-1-己烯、3-甲基-1-丁烯、4-甲基-1-丁烯、3-甲基-1-戊烯、4-甲基-1-戊烯、3-甲基-1-己烯、4-甲基-1-己烯、5-甲基-1-己烯、3,3-二甲基-1-戊烯、3,4-二甲基-1-戊烯、4,4-二甲基-1-戊烯、乙烯基環(huán)己烷、六氟丙烯、四氟乙烯、2-氟丙烯、氟乙烯、1,1-二氟乙烯、3-氟丙烯、三氟乙烯、3,4-二氯-1-丁烯、降冰片烯、乙炔等不飽和單體、丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸甲酯等(甲基)丙烯酸酯系單體、丁二烯、1,3-戊二烯、1,3-己二烯、異戊二烯、環(huán)戊二烯、1,3-環(huán)己二烯、1,3-辛二烯、1,3-環(huán)辛二烯等共軛二烯單體等。除芳香族乙烯基單體之外的單體的含量相對(duì)于芳香族乙烯基聚合物嵌段中的全部單體單元優(yōu)選為低于20質(zhì)量％、更優(yōu)選為低于5質(zhì)量％、進(jìn)一步優(yōu)選為低于2質(zhì)量％。

嵌段共聚物中的脂肪族不飽和烴單體單元的含量相對(duì)于嵌段共聚物的全部單體單元優(yōu)選為80質(zhì)量％以上、更優(yōu)選為81質(zhì)量％以上、進(jìn)一步優(yōu)選為82質(zhì)量％以上、特別優(yōu)選為83質(zhì)量％以上、進(jìn)一步優(yōu)選為84質(zhì)量％以上、最優(yōu)選為85質(zhì)量％以上。嵌段共聚物中的脂肪族不飽和烴單體單元的含量低于80質(zhì)量％時(shí)，有不易發(fā)揮作為熱塑性彈性體的特性的傾向。嵌段共聚物中的脂肪族不飽和烴單體單元的含量可以根據(jù)合成嵌段共聚物時(shí)的各單體的投入比、嵌段共聚物的¹h-nmr等的測(cè)定結(jié)果而求出。本說(shuō)明書(shū)的實(shí)施例中，根據(jù)¹h-nmr的測(cè)定結(jié)果求出單體物質(zhì)的比例，將各單體的比例以質(zhì)量％記載。

嵌段共聚物中的脂肪族不飽和烴單體單元的含量相對(duì)于嵌段共聚物的全部單體單元優(yōu)選為95質(zhì)量％以下、更優(yōu)選為90質(zhì)量％以下、進(jìn)一步優(yōu)選為88質(zhì)量％以下。嵌段共聚物中的脂肪族不飽和烴單體單元的含量超過(guò)95質(zhì)量％時(shí)，有夾層玻璃用中間膜的成形變困難的傾向。

脂肪族不飽和烴聚合物嵌段中，只要為少量就可以使脂肪族不飽和烴單體之外的單體共聚。脂肪族不飽和烴聚合物嵌段中的脂肪族不飽和烴單體單元的比例相對(duì)于脂肪族不飽和烴聚合物嵌段中的全部單體單元優(yōu)選為80質(zhì)量％以上、更優(yōu)選為95質(zhì)量％以上、進(jìn)一步優(yōu)選為98質(zhì)量％以上。

作為脂肪族不飽和烴聚合物嵌段中的脂肪族不飽和烴單體，優(yōu)選使用共軛二烯單體。共軛二烯單體的種類(lèi)沒(méi)有特別限定，例如可以舉出：丁二烯、1,3-戊二烯、1,3-己二烯、異戊二烯、環(huán)戊二烯、1,3-環(huán)己二烯、1,3-辛二烯、1,3-環(huán)辛二烯等。這些共軛二烯單體可以單獨(dú)使用，也可以組合使用2種以上。共軛二烯單體中，優(yōu)選使用丁二烯或異戊二烯。另外，更優(yōu)選組合使用丁二烯和異戊二烯。需要說(shuō)明的是，作為構(gòu)成脂肪族不飽和烴聚合物嵌段的單體，也可以使用異丁烯代替上述共軛二烯單體。另外，也可以與共軛二烯單體一起使用異丁烯。該聚合物嵌段中的共軛二烯的含量?jī)?yōu)選60質(zhì)量％以上、更優(yōu)選70質(zhì)量％以上、進(jìn)一步優(yōu)選80質(zhì)量％以上、特別優(yōu)選90質(zhì)量％以上。共軛二烯單體單元的比例為上述范圍內(nèi)時(shí)，有容易發(fā)揮橡膠彈性等作為熱塑性彈性體的特性、隔音性提高的傾向。

另外，對(duì)于脂肪族不飽和烴聚合物嵌段中的脂肪族不飽和烴單體，作為除共軛二烯單體之外的單體的例子，可以舉出：乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯、1-癸烯、4-苯基-1-丁烯、6-苯基-1-己烯、3-甲基-1-丁烯、4-甲基-1-丁烯、3-甲基-1-戊烯、4-甲基-1-戊烯、3-甲基-1-己烯、4-甲基-1-己烯、5-甲基-1-己烯、3,3-二甲基-1-戊烯、3,4-二甲基-1-戊烯、4,4-二甲基-1-戊烯、乙烯基環(huán)己烷、六氟丙烯、四氟乙烯、2-氟丙烯、氟乙烯、1,1-二氟乙烯、3-氟丙烯、三氟乙烯、3,4-二氯-1-丁烯、丁二烯、異戊二烯、二環(huán)戊二烯、降冰片烯、乙炔等不飽和單體等。

上述脂肪族不飽和烴單體從獲得容易性、操作性的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選碳數(shù)2以上的脂肪族不飽和烴、更優(yōu)選碳數(shù)4以上的脂肪族烴。另外，脂肪族不飽和烴的碳數(shù)優(yōu)選為12以下、更優(yōu)選為8以下。其中，優(yōu)選丁二烯、異戊二烯以及丁二烯和異戊二烯的組合使用。需要說(shuō)明的是，作為構(gòu)成脂肪族不飽和烴聚合物嵌段的單體，也可以使用異丁烯代替上述共軛二烯單體。另外，也可與共軛二烯單體一起使用異丁烯。

另外，上述脂肪族不飽和烴單體從獲得容易性、操作性、合成的容易性的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選共軛二烯。作為構(gòu)成脂肪族不飽和烴聚合物嵌段的單體使用共軛二烯時(shí)，從提高熱穩(wěn)定性等耐熱蠕變性、色差變化等耐氣候性的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選使用將包含共軛二烯單體單元的聚合物嵌段(b)的一部分或全部氫化(以下，有時(shí)簡(jiǎn)稱(chēng)為“氫化”)了的氫化物。通過(guò)將聚合物嵌段(b)氫化，可以調(diào)整源自共軛二烯單體單元的碳碳間雙鍵的殘留量。源自共軛二烯單體單元的碳碳間雙鍵的殘留量可以測(cè)定嵌段共聚物的氫化前后的碘值，根據(jù)其測(cè)定值而算出。

從提高耐熱蠕變性的觀點(diǎn)出發(fā)，源自共軛二烯單體單元的碳碳間雙鍵的殘留量?jī)?yōu)選為2摩爾％以上、更優(yōu)選為3摩爾％以上、進(jìn)一步優(yōu)選為4摩爾％以上、特別優(yōu)選為5摩爾％以上。

從抑制長(zhǎng)時(shí)間使用夾層玻璃時(shí)的色差變化等提高耐氣候性的觀點(diǎn)出發(fā)，源自共軛二烯單體的碳碳間雙鍵的殘留量?jī)?yōu)選為40摩爾％以下、更優(yōu)選為35摩爾％以下、進(jìn)一步優(yōu)選為30摩爾％以下、特別優(yōu)選為25摩爾％以下。

嵌段共聚物的重均分子量從其力學(xué)特性、成形加工性的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選為30000以上、更優(yōu)選為50000以上。另外，嵌段共聚物的重均分子量?jī)?yōu)選為400000以下、更優(yōu)選為300000以下。

嵌段共聚物的重均分子量與數(shù)均分子量的比(mw/mn)優(yōu)選為1.0以上。另外，嵌段共聚物的重均分子量與數(shù)均分子量的比(mw/mn)優(yōu)選為2.0以下、更優(yōu)選為1.5以下。此處，重均分子量是指，通過(guò)凝膠滲透色譜法(gpc)測(cè)定求出的聚苯乙烯換算的重均分子量，數(shù)均分子量是指，通過(guò)gpc測(cè)定求出的聚苯乙烯換算的數(shù)均分子量。

嵌段共聚物的制造方法沒(méi)有特別限定，例如可以通過(guò)陰離子聚合法、陽(yáng)離子聚合法、自由基聚合法等來(lái)制造。例如陰離子聚合的情況下，具體而言，可以舉出：

(i)使用烷基鋰化合物作為引發(fā)劑，使前述芳香族乙烯基單體、前述共軛二烯單體、接著前述芳香族乙烯基單體依次聚合的方法；

(ii)使用烷基鋰化合物作為引發(fā)劑，使前述芳香族乙烯基單體、前述共軛二烯單體依次聚合，接著加入偶聯(lián)劑進(jìn)行偶聯(lián)的方法；

(iii)使用二鋰化合物作為引發(fā)劑，使前述共軛二烯單體、接著前述芳香族乙烯基單體依次聚合的方法等。

作為脂肪族不飽和烴單體使用共軛二烯的情況下，上述陰離子聚合時(shí)，通過(guò)添加有機(jī)路易斯堿，可以增加熱塑性彈性體的1,2-鍵合量和3,4-鍵合量，根據(jù)該有機(jī)路易斯堿的添加量，可以容易控制熱塑性彈性體的1,2-鍵合量和3,4-鍵合量。

作為該有機(jī)路易斯堿，例如可以舉出：乙酸乙酯等酯；三乙胺、n,n,n’,n’-四甲基亞乙基二胺(tmeda)、n-甲基嗎啉等胺；吡啶等含氮雜環(huán)式芳香族化合物；二甲基乙酰胺等酰胺；二甲醚、二乙醚、四氫呋喃(thf)、二氧雜環(huán)己烷等醚；乙二醇二甲醚、二乙二醇二甲醚等二醇醚；二甲基亞砜等亞砜；丙酮、甲乙酮等酮等。

將未氫化的聚苯乙烯系彈性體供至氫化反應(yīng)時(shí)，可以如下進(jìn)行：使所得未氫化的聚苯乙烯系彈性體溶解在對(duì)氫化催化劑為非活性的溶劑中，或者，直接使用未氫化的聚苯乙烯系彈性體而不從反應(yīng)液分離，在氫化催化劑的存在下，使其與氫氣反應(yīng)。

作為氫化催化劑，例如可以舉出：阮內(nèi)鎳；使pt、pd、ru、rh、ni等金屬負(fù)載于碳、氧化鋁、硅藻土等單質(zhì)而成的非均相系催化劑；由過(guò)渡金屬化合物與烷基鋁化合物、烷基鋰化合物等的組合形成的齊格勒系催化劑；茂金屬系催化劑等。氫化反應(yīng)通?？梢栽跉錃鈮毫?.1mpa以上且20mpa以下、反應(yīng)溫度20℃以上且250℃以下、反應(yīng)時(shí)間0.1小時(shí)以上且100小時(shí)以下的條件下進(jìn)行。

a層的膜厚優(yōu)選為20μm以上、更優(yōu)選為30μm以上、進(jìn)一步優(yōu)選為50μm以上。a層的膜厚低于20μm時(shí)，有隔音性降低的傾向。本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜中包含多個(gè)a層時(shí)，優(yōu)選a層整體的厚度滿足上述條件。

a層的膜厚優(yōu)選為400μm以下、更優(yōu)選為250μm以下、進(jìn)一步優(yōu)選為200μm以下。a層的膜厚超過(guò)400μm時(shí)，制作夾層玻璃時(shí)，有耐貫通性等機(jī)械特性惡化，作為夾層玻璃的安全性能受損的傾向。本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜中包含多個(gè)a層時(shí)，優(yōu)選a層整體的厚度滿足上述條件。

a層中也可以根據(jù)需要添加除前述彈性體之外的樹(shù)脂、隔熱材料(例如具有紅外線吸收能力的無(wú)機(jī)隔熱性微粒或有機(jī)隔熱性材料)、抗氧化劑、紫外線吸收劑、光穩(wěn)定劑、防粘連劑、顏料、染料等各種添加劑。

構(gòu)成本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜的層疊體中含有隔熱材料時(shí)，可以對(duì)層疊體賦予隔熱功能。另外，進(jìn)一步，用玻璃的厚度總計(jì)成為4mm以下的2張透明玻璃夾持夾層玻璃用中間膜而形成的夾層玻璃中，可以使波長(zhǎng)800～1100nm的紅外線平均透射率為70％以下。隔熱材料可以包含于a層、后述的b層或c層，均可。可以僅在任意一層中含有，也可以在多層中含有。含有隔熱材料時(shí)，從抑制光學(xué)不均的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選在至少一個(gè)a層中含有。

構(gòu)成本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜的夾層玻璃用中間膜中含有隔熱材料時(shí)，對(duì)夾層玻璃用中間膜賦予隔熱功能，用玻璃的厚度總計(jì)成為4mm以下的2張綠玻璃夾持夾層玻璃用中間膜而形成的夾層玻璃中，可以使波長(zhǎng)800～1100nm的紅外線平均透射率為32％以下。隔熱材料可以包含于a層、后述的b層或c層，均可?？梢詢H在任意一層中含有，也可以在多層中含有。含有隔熱材料時(shí)，從抑制光學(xué)不均的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選在至少一個(gè)a層中含有。

作為隔熱材料，可以舉出：錫摻雜氧化銦(ito)、銻摻雜氧化錫(ato)、鋁摻雜氧化鋅(azo)、通式mmwon(m表示金屬元素，m為0.01以上且1.0以下，n為2.2以上且3.0以下)所示的金屬摻雜氧化鎢、銻酸鋅(znsb2o5)、六硼化鑭等無(wú)機(jī)隔熱性微粒、或者酞菁化合物(niobp)、萘酞菁化合物、或具有anthracocyanine骨架的化合物等有機(jī)隔熱性材料。其中，從紅外線吸收性的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選ito、ato、金屬摻雜氧化鎢，特別優(yōu)選金屬摻雜氧化鎢。作為前述金屬摻雜氧化鎢中的m所示的金屬元素，例如可以舉出cs、tl、rb、na、k等，特別優(yōu)選由cs構(gòu)成的cwo(銫摻雜氧化鎢)。從隔熱性的觀點(diǎn)出發(fā)，上述m優(yōu)選為0.2以上、更優(yōu)選為0.3以上。另外，上述m優(yōu)選為0.5以下、更優(yōu)選為0.4以下。從紅外線吸收性的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選為酞菁化合物配位于鎳(ii)而成的化合物。

隔熱材料的含量相對(duì)于構(gòu)成夾層玻璃用中間膜的層中使用的樹(shù)脂整體優(yōu)選0.1質(zhì)量％以上、更優(yōu)選0.2質(zhì)量％以上。另外，優(yōu)選5質(zhì)量％以下、更優(yōu)選3質(zhì)量％以下。大于5質(zhì)量％地含有時(shí)，有時(shí)對(duì)可見(jiàn)光線的透射率產(chǎn)生影響。隔熱材料的平均粒徑優(yōu)選100nm以下，從透明性的觀點(diǎn)出發(fā)，更優(yōu)選50nm以下。需要說(shuō)明的是，此處所示隔熱材料的平均粒徑是指，利用激光衍射裝置測(cè)定的粒徑。

a層中含有隔熱材料時(shí)，隔熱材料的紅外線吸收能力與紅外線通過(guò)a層時(shí)的光路長(zhǎng)(m)和a層中的隔熱材料的濃度(g/m³)成比例。因此，隔熱材料的紅外線吸收能力與a層中的隔熱材料的面密度(g/m²)成比例。

a層中作為隔熱材料使用金屬摻雜氧化鎢(銫摻雜氧化鎢)時(shí)，隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為0.10以上、更優(yōu)選為0.15以上、進(jìn)一步優(yōu)選為0.20以上。a層中的隔熱材料的面密度(g/m²)低于0.10時(shí)，有不易得到充分的隔熱效果的傾向。a層中作為隔熱材料使用金屬摻雜氧化鎢時(shí)，隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為1.00以下、更優(yōu)選為0.70以下、進(jìn)一步優(yōu)選為0.50以下。a層中的隔熱材料的面密度(g/m²)為1.00以下時(shí)，有如下傾向：形成夾層玻璃時(shí)，可見(jiàn)光線透射率得以維持，或霧度提高，或耐氣候性得以維持，或色差變化被抑制。

作為a層中隔熱材料使用錫摻雜氧化銦時(shí)，隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為0.5以上、更優(yōu)選為1.0以上、進(jìn)一步優(yōu)選為1.50以上、特別優(yōu)選為2.25以上、進(jìn)一步優(yōu)選為3.00以上。作為a層中隔熱材料使用錫摻雜氧化銦時(shí)的、隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為15.00以下、更優(yōu)選為10.50以下、進(jìn)一步優(yōu)選為7.50以下。

a層中作為隔熱材料使用銻摻雜氧化錫時(shí)，隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為1.00以上、更優(yōu)選為1.50以上、進(jìn)一步優(yōu)選為2.00以上。a層中作為隔熱材料使用銻摻雜氧化錫時(shí)的、隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為10.00以下、更優(yōu)選為7.00以下、進(jìn)一步優(yōu)選為5.00以下。

a層中作為隔熱材料使用酞菁化合物時(shí)，隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為0.010以上、更優(yōu)選為0.015以上、進(jìn)一步優(yōu)選為0.020以上。a層中作為隔熱材料使用酞菁化合物時(shí)的、隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為0.100以下、更優(yōu)選為0.070以下、進(jìn)一步優(yōu)選為0.050以下。

a層中作為隔熱材料使用鋁摻雜氧化鋅時(shí)，隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為1.00以上、更優(yōu)選為1.50以上、進(jìn)一步優(yōu)選為2.00以上。a層中作為隔熱材料使用鋁摻雜氧化鋅時(shí)的、隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為10.00以下、更優(yōu)選為7.00以下、進(jìn)一步優(yōu)選為5.00以下。

a層中作為隔熱材料使用銻酸鋅時(shí)，隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為1.00以上、更優(yōu)選為1.50以上、進(jìn)一步優(yōu)選為2.00以上。a層中作為隔熱材料使用銻酸鋅時(shí)的、隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為10.00以下、更優(yōu)選為7.00以下、進(jìn)一步優(yōu)選為5.00以下。

a層中作為隔熱材料使用六硼化鑭時(shí)，隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為0.02以上、更優(yōu)選為0.03以上、進(jìn)一步優(yōu)選為0.04以上。a層中作為隔熱材料使用六硼化鑭時(shí)的、隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為0.20以下、更優(yōu)選為0.14以下、進(jìn)一步優(yōu)選為0.10以下。

本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜優(yōu)選的是，a層中含有隔熱材料。另外，優(yōu)選構(gòu)成夾層玻璃用中間膜的至少一層中包含紫外線吸收劑，特別是更優(yōu)選后述的b層的至少一層中含有至少1種的紫外線吸收劑。通過(guò)將夾層玻璃用中間膜制成上述構(gòu)成，例如，使a層為內(nèi)層、b層為外層時(shí)，保護(hù)a層的熱塑性彈性體免受紫外線，并且可以提高夾層玻璃用中間膜的隔熱性，也可以抑制光學(xué)不均。

本發(fā)明中能夠使用的紫外線吸收劑沒(méi)有特別限定，例如可以舉出：2-(5-氯-2-苯并三唑基)-6-叔丁基-對(duì)甲酚、2-(5-甲基-2-羥基苯基)苯并三唑、2-[2-羥基-3,5-雙(α,α’-二甲基芐基)苯基]-2h-苯并三唑、2-(3,5-二叔丁基-2-羥基苯基)苯并三唑、2-(3-叔丁基-5-甲基-2-羥基苯基)-5-氯苯并三唑、2-(3,5-二叔丁基-5-甲基-2-羥基苯基)-5-氯苯并三唑、2-(3,5-二叔戊基-2-羥基苯基)苯并三唑或2-(2’-羥基-5’-叔辛基苯基)苯并三唑等苯并三唑系紫外線吸收劑、2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基苯甲酸酯、雙(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)癸二酸酯、雙(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)-2-(3,5-二叔丁基-4-羥基芐基)-2-正丁基丙二酸酯、或4-(3-(3,5-二叔丁基-4-羥基苯基)丙酰氧基)-1-(2-(3-(3,5-二叔丁基-4-羥基苯基)丙酰氧基)乙基)-2,2,6,6-四甲基哌啶等受阻胺系紫外線吸收劑、2,4-二叔丁基苯基-3,5-二叔丁基-4-羥基苯甲酸酯、或十六烷基-3,5-二叔丁基-4-羥基苯甲酸酯等苯甲酸酯系紫外線吸收劑等。此外，可以舉出：三嗪系化合物、二苯甲酮系化合物、丙二酸酯化合物、或草酰苯胺化合物等。

作為上述三嗪系化合物，例如可以舉出：6-(4-羥基-3,5-二叔丁基苯胺基)-2,4-雙-辛硫基-1,3,5-三嗪、6-(4-羥基-3,5-二甲基苯胺基)-2,4-雙-辛硫基-1,3,5-三嗪、6-(4-羥基-3-甲基-5-叔丁基苯胺基)-2,4-雙-辛硫基-1,3,5-三嗪、或2-辛硫基-4,6-雙-(3,5-二叔丁基-4-氧苯胺基)-1,3,5-三嗪等。需要說(shuō)明的是，本說(shuō)明書(shū)中，以三嗪系化合物相當(dāng)于紫外線吸收劑而不相當(dāng)于抗氧化劑來(lái)處理。

作為上述二苯甲酮系化合物，例如可以舉出：2-羥基-4-甲氧基二苯甲酮、2,2’-二羥基-4-甲氧基二苯甲酮、2-羥基-4-甲氧基-2-羧基二苯甲酮、2-羥基-4-正辛氧基二苯甲酮等。

作為上述丙二酸酯化合物，例如可以舉出：2-(對(duì)甲氧基芐叉基)丙二酸二甲酯、四乙基-2,2-(1,4-亞苯基二甲叉基)雙丙二酸酯、2-(對(duì)甲氧基芐叉基)-雙(1,2,2,6,6-五甲基4-哌啶基)丙二酸酯等。

作為上述丙二酸酯化合物的市售品，例如可以舉出：hostavinb-cap、hostavinpr-25、hostavinpr-31(均為clariant公司制)。

作為上述草酰苯胺化合物，例如可以舉出：n-(2-乙基苯基)-n’-(2-乙氧基-5-叔丁基苯基)乙二酰胺、n-(2-乙基苯基)-n’-(2-乙氧基-苯基)乙二酰胺、2-乙基-2’-乙氧基-氧苯胺(clariant公司制“sanduvorvsu“)等氮原子上具有取代的芳基等的乙二酰胺類(lèi)等。

a層中含有紫外線吸收劑時(shí)，a層中的紫外線吸收劑的面密度(g/m²)優(yōu)選為0.1以上、更優(yōu)選為0.2以上、進(jìn)一步優(yōu)選為0.5以上。a層中的紫外線吸收劑的面密度(g/m²)為0.1以上時(shí)，形成夾層玻璃時(shí)，有如下傾向：霧度提高，或耐氣候性得以維持，或色差變化被抑制。

a層中含有紫外線吸收劑時(shí)，a層中的紫外線吸收劑的面密度(g/m²)優(yōu)選為10以下、更優(yōu)選為9以下、進(jìn)一步優(yōu)選為8以下。a層中的紫外線吸收劑的面密度(g/m²)超過(guò)10時(shí)，形成夾層玻璃時(shí)，有如下傾向：可見(jiàn)光線透射率降低，或霧度惡化，或耐氣候性降低，，或色差變化增大。

紫外線吸收劑的添加量相對(duì)于a層中含有的樹(shù)脂，以質(zhì)量基準(zhǔn)計(jì)，優(yōu)選為10ppm以上、更優(yōu)選為100ppm以上。添加量小于10ppm時(shí)，有時(shí)不易發(fā)揮充分的效果。

紫外線吸收劑的添加量相對(duì)于a層中含有的樹(shù)脂，以質(zhì)量基準(zhǔn)計(jì)，優(yōu)選為50000ppm以下、更優(yōu)選為10000ppm以下。即使使添加量大于50000ppm，也無(wú)法期望有顯著的效果。需要說(shuō)明的是，紫外線吸收劑也可以組合2種以上使用。

作為抗氧化劑，例如可以舉出：酚系抗氧化劑、磷系抗氧化劑、硫系抗氧化劑等，其中優(yōu)選酚系抗氧化劑，特別優(yōu)選烷基取代酚系抗氧化劑。

作為酚系抗氧化劑的例子，可以舉出：1,3,5-三(4-叔丁基-3-羥基-2,6-二甲基芐基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1h,3h,5h)-三酮、丙烯酸2-叔丁基-6-(3-叔丁基-2-羥基-5-甲基芐基)-4-甲基苯酯、丙烯酸2,4-二叔戊基-6-(1-(3,5-二叔戊基-2-羥基苯基)乙基)苯酯等丙烯酸酯系化合物、2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚、2,6-二叔丁基-4-乙基苯酚、十八烷基-3-(3,5-)二叔丁基-4-羥基苯基)丙酸酯、2,2’-亞甲基-雙(4-甲基-6-叔丁基苯酚)、4,4’-丁叉基-雙(4-甲基-6-叔丁基苯酚)、4,4’-丁叉基-雙(6-叔丁基-間甲酚)、4,4’-硫代雙(3-甲基-6-叔丁基苯酚)、雙(3-環(huán)己基-2-羥基-5-甲基苯基)甲烷、3,9-雙(2-(3-(3-叔丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙酰氧基)-1,1-二甲基乙基)-2,4,8,10-四氧雜螺[5,5]十一烷、1,1,3-三(2-甲基-4-羥基-5-叔丁基苯基)丁烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二叔丁基-4-羥基芐基)苯、四(亞甲基-3-(3’,5’-二叔丁基-4’-羥基苯基)丙酸酯)甲烷、或三乙二醇雙(3-(3-叔丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙酸酯)等烷基取代酚系化合物等。

作為磷系抗氧化劑，例如可以舉出：三(2,4-二叔丁基苯基)磷酸酯、亞磷酸三苯酯、亞磷酸二苯基異癸酯、亞磷酸苯基二異癸酯、三(壬基苯基)亞磷酸酯、三(二壬基苯基)亞磷酸酯、三(2-叔丁基-4-甲基苯基)亞磷酸酯、三(環(huán)己基苯基)亞磷酸酯、2,2-亞甲基雙(4,6-二叔丁基苯基)辛基亞磷酸酯、9,10-二氫-9-氧雜-10-磷雜菲-10-氧化物、10-(3,5-二叔丁基-4-羥基芐基)-9,10-二氫-9-氧雜-10-磷雜菲-10-氧化物、或10-癸氧基-9,10-二氫-9-氧雜-10-磷雜菲等單亞磷酸酯系化合物、4,4’-丁叉基-雙(3-甲基-6-叔丁基苯基-二-十三烷基亞磷酸酯)、4,4’-異丙叉基-雙(苯基-二-烷基(c12以上、c15以下)亞磷酸酯)4,4’-異丙叉基-雙(二苯基單烷基(c12以上、c15以下)亞磷酸酯)、1,1,3-三(2-甲基-4-二-十三烷基亞磷酸酯-5-叔丁基苯基)丁烷、或四(2,4-二叔丁基苯基)-4,4’-亞聯(lián)苯基亞磷酸酯等二亞磷酸酯系化合物等。其中優(yōu)選單亞磷酸酯系化合物。

作為硫系抗氧化劑，例如可以舉出：二月桂基3,3’-硫代二丙酸酯、二硬脂基3,3-硫代二丙酸酯、月桂基硬脂基3,3’-硫代二丙酸酯、季戊四醇-四-(β-月桂基-硫代丙酸酯)、3,9-雙(2-十二烷基硫代乙基)-2,4,8,10-四氧雜螺[5.5]十一烷等。

抗氧化劑可以單獨(dú)使用，或者組合2種以上使用。a層中的抗氧化劑的面密度優(yōu)選為0.1g/m²以上、更優(yōu)選為0.2以上、進(jìn)一步優(yōu)選為0.5以上。a層中的抗氧化劑的面密度低于0.1g/m²時(shí)，a層容易被氧化，長(zhǎng)時(shí)間使用夾層玻璃時(shí)，有色差變化變大等耐氣候性降低的傾向。

a層中的抗氧化劑的面密度優(yōu)選為2.5g/m²以下、更優(yōu)選為1.5以下、進(jìn)一步優(yōu)選為2.0以下。a層中的抗氧化劑的面密度超過(guò)2.5g/m²時(shí)，有a層的色調(diào)受損、或夾層玻璃的霧度降低的傾向。

抗氧化劑的配混量相對(duì)于熱塑性彈性體100質(zhì)量份優(yōu)選為0.001質(zhì)量份以上、更優(yōu)選為0.01質(zhì)量份以上?？寡趸瘎┑牧啃∮?.001質(zhì)量份時(shí)，有時(shí)不易發(fā)揮充分的效果。

抗氧化劑的配混量相對(duì)于熱塑性彈性體100質(zhì)量份優(yōu)選為5質(zhì)量份以下、更優(yōu)選為0.01質(zhì)量份以下。即使使抗氧化劑的量大于5質(zhì)量份也無(wú)法期望有顯著的效果。

作為光穩(wěn)定劑，可以舉出：受阻胺系光穩(wěn)定劑，例如，株式會(huì)社adeka制“adkstabla-57(商品名)”、cibaspecialtychemicals株式會(huì)社制“tinuvin-622sf(商品名)”等。光穩(wěn)定劑的配混量相對(duì)于聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂等熱塑性樹(shù)脂100質(zhì)量份優(yōu)選為0.01質(zhì)量份以上、更優(yōu)選為0.05質(zhì)量份以上。光穩(wěn)定劑的量小于0.001質(zhì)量份時(shí)，有時(shí)不易發(fā)揮充分的效果。另外，光穩(wěn)定劑的含量?jī)?yōu)選10質(zhì)量份以下、更優(yōu)選5質(zhì)量份以下。即使使光穩(wěn)定劑的量大于10質(zhì)量份也無(wú)法期望有顯著的效果。a層中光穩(wěn)定劑的面密度優(yōu)選為0.05g/m²以上、更優(yōu)選為0.5g/m²以上。另外，該面密度優(yōu)選為70g/m²以下、更優(yōu)選為30g/m²以下。

為了調(diào)整a層與b層的粘接力，也可以在a層或b層中添加粘接力調(diào)節(jié)劑。作為粘接力調(diào)節(jié)劑，可以舉出：具有羧基、羧基的衍生物基團(tuán)、環(huán)氧基、硼酸基、硼酸基的衍生物基團(tuán)、烷氧基、或烷氧基的衍生物基團(tuán)等粘接性官能團(tuán)的聚烯烴類(lèi)。

特別是，b層中使用聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂時(shí)，通過(guò)向a層中添加具有粘接性官能團(tuán)的聚烯烴類(lèi)，進(jìn)行a層與b層的共擠出成形，從而可以適合地調(diào)整a層與b層的粘接力。具有粘接性官能團(tuán)的聚烯烴類(lèi)的添加量相對(duì)于a層的熱塑性彈性體100質(zhì)量份優(yōu)選為20質(zhì)量份以下、更優(yōu)選為15質(zhì)量份以下、進(jìn)一步優(yōu)選為10質(zhì)量份以下。具有粘接性官能團(tuán)的聚烯烴類(lèi)的添加量超過(guò)20質(zhì)量份時(shí)，制作夾層玻璃時(shí)，有時(shí)霧度惡化。作為具有粘接性官能團(tuán)的聚烯烴類(lèi)，從獲得的容易性、粘接性調(diào)整的容易性和霧度調(diào)整的容易性的觀點(diǎn)出發(fā)，上述聚烯烴類(lèi)中，含有羧基的聚丙烯是適合的。

a層中包含除熱塑性彈性體之外的成分時(shí)，含有構(gòu)成a層的熱塑性彈性體的組合物中，熱塑性彈性體成分優(yōu)選為60質(zhì)量％以上、更優(yōu)選為70質(zhì)量％以上、進(jìn)一步優(yōu)選為80質(zhì)量％以上、特別優(yōu)選為90質(zhì)量％以上、最優(yōu)選為95質(zhì)量％以上。a層中的熱塑性彈性體低于60質(zhì)量％時(shí)，有作為熱塑性彈性體的特性不易發(fā)揮、或光學(xué)特性受損的傾向。

本發(fā)明中，熱塑性彈性體在夾層玻璃用中間膜中優(yōu)選包含5質(zhì)量％以上、更優(yōu)選包含10質(zhì)量％以上、進(jìn)一步優(yōu)選包含13質(zhì)量％以上。夾層玻璃用中間膜中的熱塑性彈性體低于5質(zhì)量％時(shí)，有隔音性降低的傾向。

夾層玻璃用中間膜的動(dòng)態(tài)粘彈性由astmd4065-06定義，例如可以利用機(jī)械光譜儀(mettler-toledointernationalinc.制dma/sdta861e模型等)來(lái)測(cè)定。測(cè)定可以在最大振幅0.1％的剪切應(yīng)變下、以頻率1000hz的固定正弦波的剪切振動(dòng)來(lái)實(shí)施。從由壓縮成形得到的聚合物片切出的試驗(yàn)樣品可以使用厚度1mm(且直徑3～10mm：根據(jù)樣品的狀態(tài)來(lái)確定)的具有圓柱狀形狀的樣品。測(cè)定可以以升溫速度1℃/分鐘在-20～60℃的范圍內(nèi)進(jìn)行。剪切儲(chǔ)能模量(g’)和剪切損耗模量(g”)可以根據(jù)上述測(cè)定而直接求出。作為聚合物的減振性的指標(biāo)的(tanδ)和作為聚合物的動(dòng)態(tài)剪切剛性的指標(biāo)的剪切復(fù)合彈性模量(g＊)可以根據(jù)上述g’和g”由astmd4092-07的定義而求出。特別是，1000～5000hz的頻率區(qū)域?yàn)槿说穆?tīng)力靈敏度敏銳的區(qū)域，因此可以使用20℃、1000hz下的tanδ和剪切彈性模量作為用于判斷聚合物的隔音性的指標(biāo)。從高的隔音性和高的減振性的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選具有高的tanδ值和低的剪切彈性模量的夾層玻璃用中間膜。分別地，將基于上述測(cè)定方法得到的、a層的tanδ11的測(cè)定結(jié)果的一例示于圖2，將a層的剪切復(fù)合彈性模量g＊12的測(cè)定結(jié)果的一例示于圖3。

[剪切儲(chǔ)能模量]

剪切儲(chǔ)能模量例如可以基于jisk7244-10的復(fù)數(shù)剪切粘度試驗(yàn)來(lái)測(cè)定。剪切儲(chǔ)能模量是由對(duì)物體的外力和應(yīng)變產(chǎn)生的能量中的、保存于物體的內(nèi)部的成分的指標(biāo)，基于應(yīng)變控制型動(dòng)態(tài)粘彈性裝置中的測(cè)定溫度等速升溫，根據(jù)動(dòng)態(tài)彈性模量與溫度的關(guān)系來(lái)求出。

剪切儲(chǔ)能模量的測(cè)定條件可以適當(dāng)設(shè)定，例如可以通過(guò)頻率1hz和溫度-40℃以上且100℃以下的設(shè)定來(lái)測(cè)定。jisk7244-10中的試驗(yàn)方式包括應(yīng)力控制方式和應(yīng)變控制方式。

jisk7244-10中的試驗(yàn)裝置可以使用平行平板振動(dòng)流變儀。平行平板振動(dòng)流變儀由2張同軸且剛直的平行圓板構(gòu)成。將試驗(yàn)片置于圓板之間，將圓板的一個(gè)固定、使另一個(gè)以一定頻率振動(dòng)，從而可以測(cè)定剪切損耗模量、剪切儲(chǔ)能模量等動(dòng)態(tài)粘彈性特性。

圓板的直徑一般為20mm以上且50mm以下，試驗(yàn)片的厚度以圓板間的距離來(lái)定義。為了使測(cè)定誤差為最小，理想的是，使用3g以上且5g以下左右的試驗(yàn)片，使試驗(yàn)片的厚度為0.5mm以上且3mm以下的范圍。另外，理想的是，圓板的直徑與試驗(yàn)片的厚度之比處于10以上且50以下的范圍。試驗(yàn)片通過(guò)注射成形、壓縮成形、或自片切出來(lái)形成圓板形狀。此外，也可以向圓板之間填充粒料、液體或熔融高分子。另外，用試驗(yàn)片使2張平板間的間隙完全填充。

應(yīng)變控制方式中，施加一定角頻率的正弦波位移，其結(jié)果，測(cè)定產(chǎn)生的正弦波轉(zhuǎn)矩和轉(zhuǎn)矩-角度位移間的相位差。轉(zhuǎn)矩測(cè)定裝置與一個(gè)平板連接，測(cè)定使試驗(yàn)片變形所需的轉(zhuǎn)矩。角度位移測(cè)定裝置與可動(dòng)側(cè)的平板連接，測(cè)定角度位移和頻率。對(duì)試驗(yàn)片以一定頻率施加正弦波的轉(zhuǎn)矩或角度位移中的任一者，根據(jù)測(cè)定的轉(zhuǎn)矩、位移和試驗(yàn)片尺寸來(lái)確定剪切損耗模量和剪切儲(chǔ)能模量。

另外，必須將試驗(yàn)裝置加熱至試驗(yàn)溫度使其處于熱平衡狀態(tài)。試驗(yàn)溫度期望如下測(cè)定：使溫度計(jì)與固定側(cè)的圓板接觸、或使溫度計(jì)埋入固定側(cè)的圓板，從而測(cè)定。加熱通過(guò)強(qiáng)制對(duì)流、高頻加熱或合適的方法來(lái)進(jìn)行。將試驗(yàn)片與圓板在試驗(yàn)溫度下充分保持直至達(dá)到熱平衡狀態(tài)，即，直至剪切損耗模量和剪切儲(chǔ)能模量的測(cè)定值不再變化為止。平衡時(shí)間期望為15分鐘以上且30分鐘以下。

含有熱塑性彈性體的a層的tanδ可以通過(guò)依據(jù)astmd4065-06在頻率1000hz的條件下進(jìn)行動(dòng)態(tài)粘彈性試驗(yàn)而測(cè)定。a層中tanδ(頻率1000hz)達(dá)到最大的峰溫度優(yōu)選為-10℃以上、更優(yōu)選為-5℃以上、進(jìn)一步優(yōu)選為0℃以上。a層中tanδ(頻率1000hz)達(dá)到最大的峰為-10℃以上時(shí)，有在作為夾層玻璃使用的溫度區(qū)域、特別是低溫區(qū)域中容易發(fā)揮隔音性的傾向。

a層中tanδ(頻率1000hz)達(dá)到最大的峰溫度優(yōu)選為30℃以下、更優(yōu)選為29℃以下、進(jìn)一步優(yōu)選為28℃以下。a層中tanδ(頻率1000hz)達(dá)到最大的峰為30℃以下時(shí)，有在作為夾層玻璃使用的溫度區(qū)域、特別是高溫區(qū)域中容易發(fā)揮隔音性的傾向。

從更進(jìn)一步提高隔音性的觀點(diǎn)出發(fā)，a層中使用的熱塑性彈性體的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度優(yōu)選為10℃以下、更優(yōu)選為-5℃以下。上述熱塑性彈性體的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的下限沒(méi)有特別限定，熱塑性彈性體的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度優(yōu)選為-50℃以上、優(yōu)選為-40℃以上。玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的測(cè)定方法也可以使用差示掃描量熱測(cè)定(dsc)。

本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜的a層中，依據(jù)astmd4065-06在頻率1000hz的條件下進(jìn)行動(dòng)態(tài)粘彈性試驗(yàn)而測(cè)定的達(dá)到最大的tanδ的峰高優(yōu)選為1.3以上、更優(yōu)選為1.5以上、進(jìn)一步優(yōu)選為1.6以上、特別優(yōu)選為1.7以上。上述條件下的tanδ(頻率1000hz)的峰高為1.3以上時(shí)，有所得夾層玻璃用中間膜的隔音性變高的傾向，特別是薄的夾層玻璃中隔音性得以發(fā)揮。

[b層]

構(gòu)成本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜的夾層玻璃用中間膜優(yōu)選的是，在a層的至少單面具有包含熱塑性樹(shù)脂的b層。熱塑性樹(shù)脂是指，加熱時(shí)發(fā)生軟化而顯示塑性、冷卻時(shí)發(fā)生固化的高分子化合物，與熱塑性彈性體相區(qū)別。通過(guò)b層含有熱塑性樹(shù)脂，有如下傾向：夾層玻璃用中間膜的耐氣候性、強(qiáng)度提高，或者夾層玻璃的彎曲強(qiáng)度、耐貫通性提高。

熱塑性樹(shù)脂的種類(lèi)沒(méi)有特別限定，例如可以舉出：聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂、離聚物、乙烯·乙酸乙烯酯共聚物、氯乙烯樹(shù)脂、聚氨酯樹(shù)脂、或聚酰胺樹(shù)脂等。

從提高夾層玻璃用中間膜的耐氣候性、強(qiáng)度、或提高夾層玻璃的彎曲強(qiáng)度、耐貫通性的觀點(diǎn)出發(fā)，外層中使用的熱塑性樹(shù)脂特別優(yōu)選為聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂或離聚物。

對(duì)于b層，基于astmd4065-06在頻率1000hz的條件下進(jìn)行動(dòng)態(tài)粘彈性試驗(yàn)而測(cè)定的tanδ達(dá)到最大的峰溫度優(yōu)選為30℃以上、更優(yōu)選為35℃以上、進(jìn)一步優(yōu)選為40℃以上。tanδ達(dá)到最大的峰溫度低于30℃時(shí)，在作為夾層玻璃使用的溫度區(qū)域中，有不易發(fā)揮耐貫通性、耐沖擊性的傾向。

構(gòu)成本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜的夾層玻璃用中間膜的b層只要滿足上述條件就沒(méi)有特別限定，例如，作為夾層玻璃用中間膜而實(shí)用化時(shí)，從能夠制作破損時(shí)的玻璃飛散性低的安全玻璃等觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選制成由含有聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂的組合物形成的聚乙烯醇縮醛層。

作為b層中使用的熱塑性樹(shù)脂，如上所述，也可以使用乙烯·乙酸乙烯酯共聚物、離聚物等代替聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂。

離聚物具有源自乙烯的結(jié)構(gòu)單元、和源自α,β-不飽和酸的結(jié)構(gòu)單元，只要為α,β-不飽和酸的至少一部分被金屬離子所中和的樹(shù)脂就沒(méi)有特別限定。作為金屬離子，例如可以舉出鈉離子等。作為基礎(chǔ)聚合物的乙烯·α,β-不飽和酸共聚物中，α,β-不飽和酸的結(jié)構(gòu)單元的含有比例優(yōu)選2質(zhì)量％以上、更優(yōu)選5質(zhì)量％以上。另外，α,β-不飽和酸的結(jié)構(gòu)單元的含有比例優(yōu)選30質(zhì)量％以下、更優(yōu)選20質(zhì)量％以下。本發(fā)明中，從獲得的容易性的方面出發(fā)，優(yōu)選乙烯·丙烯酸共聚物的離聚物、和乙烯·甲基丙烯酸共聚物的離聚物。作為乙烯系離聚物的例子，可以舉出乙烯·丙烯酸共聚物的鈉離聚物、乙烯·甲基丙烯酸共聚物的鈉離聚物作為特別優(yōu)選的例子。

作為構(gòu)成離聚物的α,β-不飽和酸，例如可以舉出：丙烯酸、甲基丙烯酸、馬來(lái)酸、馬來(lái)酸單甲酯、馬來(lái)酸單乙酯、馬來(lái)酸酐等，特別優(yōu)選丙烯酸或甲基丙烯酸。

將含有聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂等熱塑性樹(shù)脂的組合物作為b層使用時(shí)，b層優(yōu)選包含聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂等熱塑性樹(shù)脂40質(zhì)量％以上、更優(yōu)選包含50質(zhì)量％以上、進(jìn)一步優(yōu)選包含60質(zhì)量％以上、特別優(yōu)選包含80質(zhì)量％以上、更進(jìn)一步優(yōu)選包含90質(zhì)量％以上，也可以僅由聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂等熱塑性樹(shù)脂構(gòu)成b層。聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂在b層中的含有率小于40質(zhì)量％時(shí)，有難以得到期望的剪切儲(chǔ)能模量的傾向。

作為聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂，優(yōu)選平均縮醛化度40摩爾％以上的物質(zhì)。聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂的平均縮醛化度低于40摩爾％時(shí)，與增塑劑等溶劑的相容性不優(yōu)選。聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂的平均縮醛化度更優(yōu)選為60摩爾％以上，從耐水性的觀點(diǎn)出發(fā)，進(jìn)一步優(yōu)選為65摩爾％以上。

作為聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂，優(yōu)選平均縮醛化度90摩爾％以下的物質(zhì)。聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂的平均縮醛化度超過(guò)90摩爾％時(shí)，用于得到聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂的反應(yīng)需要長(zhǎng)時(shí)間，在工藝上有時(shí)不優(yōu)選。聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂的平均縮醛化度更優(yōu)選為85摩爾％以下，從耐水性的觀點(diǎn)出發(fā)，進(jìn)一步優(yōu)選為80摩爾％以下。

聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂優(yōu)選聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂中的乙酸乙烯酯單元的含量為30摩爾％以下的物質(zhì)。乙酸乙烯酯單元的含量超過(guò)30摩爾％時(shí)，樹(shù)脂制造時(shí)容易引起結(jié)塊，故不易制造。聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂中的乙酸乙烯酯單元的含量?jī)?yōu)選為20摩爾％以下。

聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂通常由乙烯醇縮醛單元、乙烯醇單元和乙酸乙烯酯單元構(gòu)成，這些各單元量例如可以通過(guò)jisk6728“聚乙烯醇縮丁醛試驗(yàn)方法”、核磁共振法(nmr)來(lái)測(cè)定。

聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂包含除乙烯醇縮醛單元之外的單元時(shí)，測(cè)定乙烯醇的單元量和乙酸乙烯酯的單元量，從不含除乙烯醇縮醛單元之外的單元時(shí)的乙烯醇縮醛單元量中減去這些兩個(gè)單元量，從而可以算出剩余的乙烯醇縮醛單元量。

上述聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂可以通過(guò)以往公知的方法來(lái)制造，代表性地可以通過(guò)對(duì)于聚乙烯醇使用醛類(lèi)進(jìn)行縮醛化來(lái)制造。具體而言，可以舉出如下方法等：將聚乙烯醇溶解于溫水，將所得水溶液預(yù)先保持為規(guī)定的溫度、例如0℃以上且90℃以下、優(yōu)選10℃以上且20℃以下，加入所需的酸催化劑和醛類(lèi)，邊攪拌邊進(jìn)行縮醛化反應(yīng)，接著，將反應(yīng)溫度升高至70℃進(jìn)行熟化，使反應(yīng)結(jié)束，之后，進(jìn)行中和、水洗和干燥，得到聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂的粉末。

作為聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂的原料的聚乙烯醇的粘均聚合度優(yōu)選為100以上、更優(yōu)選為300以上、更優(yōu)選為400以上、進(jìn)一步優(yōu)選為600以上、特別優(yōu)選為700以上、最優(yōu)選為750以上。聚乙烯醇的粘均聚合度過(guò)低時(shí)，有時(shí)耐貫通性、耐熱蠕變性、特別是在85℃、85％rh那樣的高溫高濕條件下的耐熱蠕變性降低。另外，聚乙烯醇的粘均聚合度優(yōu)選為5000以下、更優(yōu)選為3000以下、進(jìn)一步優(yōu)選為2500以下、特別優(yōu)選為2300以下、最優(yōu)選為2000以下。聚乙烯醇的粘均聚合度超過(guò)5000時(shí)，有時(shí)樹(shù)脂膜的成形變難。

需要說(shuō)明的是，聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂的粘均聚合度與作為原料的聚乙烯醇的粘均聚合度一致，因此，上述聚乙烯醇的優(yōu)選的粘均聚合度與聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂的優(yōu)選的粘均聚合度一致。

所得聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂的乙酸乙烯酯單元優(yōu)選設(shè)定為30摩爾％以下，因此，優(yōu)選使用皂化度為70摩爾％以上的聚乙烯醇。聚乙烯醇的皂化度低于70摩爾％時(shí)，樹(shù)脂的透明性、耐熱性有時(shí)降低，另外，有時(shí)與醛類(lèi)的反應(yīng)性也降低。皂化度更優(yōu)選為95摩爾％以上。

聚乙烯醇的粘均聚合度和皂化度例如可以基于jisk6726“聚乙烯醇試驗(yàn)方法”來(lái)測(cè)定。

作為聚乙烯醇的縮醛化中使用的醛類(lèi)，優(yōu)選碳數(shù)1以上且12以下的醛。醛的碳數(shù)超過(guò)12時(shí)，縮醛化的反應(yīng)性降低，而且反應(yīng)中容易產(chǎn)生樹(shù)脂的塊體，樹(shù)脂的合成容易變困難。

作為醛類(lèi)，沒(méi)有特別限定，例如可以舉出：甲醛、乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛、戊醛、正己醛、2-乙基丁醛、正庚醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、苯甲醛、肉桂醛等脂肪族、芳香族、脂環(huán)式醛。其中，優(yōu)選碳數(shù)2以上且6以下的脂肪族醛，其中，特別優(yōu)選丁醛。另外，上述醛類(lèi)可以單獨(dú)使用，也可以組合使用2種以上。進(jìn)而，可以以全部醛類(lèi)的20質(zhì)量％以下的范圍少量組合使用多官能醛類(lèi)、具有其他官能團(tuán)的醛類(lèi)等。

b層中，作為除聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂等熱塑性樹(shù)脂之外的成分，可以根據(jù)需要進(jìn)一步添加隔熱材料、紫外線吸收劑、增塑劑、抗氧化劑、光穩(wěn)定劑、粘接力調(diào)節(jié)劑和/或用于調(diào)整粘接性的各種添加劑、防粘連劑、顏料、染料等。

b層中可以含有隔熱材料(例如無(wú)機(jī)隔熱性微粒或有機(jī)隔熱性材料)。作為隔熱材料，可以使用與a層中能夠含有的隔熱材料同樣的隔熱材料。

b層中含有隔熱材料時(shí)，隔熱材料的紅外線吸收能力與紅外線通過(guò)b層時(shí)的光路長(zhǎng)(m)和b層中的隔熱材料的濃度(g/m³)成比例。因此，隔熱材料的紅外線吸收能力與b層中的隔熱材料的面密度(g/m²)成比例。

b層中作為隔熱材料使用金屬摻雜氧化鎢(銫摻雜氧化鎢)時(shí)，隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為0.10以上、更優(yōu)選為0.15以上、進(jìn)一步優(yōu)選為0.20以上。b層中的隔熱材料的面密度(g/m²)低于0.10時(shí)，有不易得到充分的隔熱效果的傾向。b層中作為隔熱材料使用金屬摻雜氧化鎢(銫摻雜氧化鎢)時(shí)，隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為1.00以下、更優(yōu)選為0.70以下、進(jìn)一步優(yōu)選為0.50以下。b層中的隔熱材料的面密度(g/m²)超過(guò)1.00時(shí)，形成夾層玻璃時(shí)，有可見(jiàn)光線透射率降低、或霧度惡化、或耐氣候性降低、或色差變化增大的傾向。

b層中作為隔熱材料使用錫摻雜氧化銦時(shí)，隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為0.5以上、更優(yōu)選為1.0以上、進(jìn)一步優(yōu)選為1.50以上、特別優(yōu)選為2.25以上、進(jìn)一步優(yōu)選為3.00以上。b層中作為隔熱材料使用錫摻雜氧化銦時(shí)的、隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為15.00以下、更優(yōu)選為10.50以下、進(jìn)一步優(yōu)選為7.50以下。

b層中作為隔熱材料使用銻摻雜氧化錫時(shí)，隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為1.00以上、更優(yōu)選為1.50以上、進(jìn)一步優(yōu)選為2.00以上。b層中作為隔熱材料使用銻摻雜氧化錫時(shí)的、隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為10.00以下、更優(yōu)選為7.00以下、進(jìn)一步優(yōu)選為5.00以下。

b層中作為隔熱材料使用酞菁化合物時(shí)，隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為0.010以上、更優(yōu)選為0.015以上、進(jìn)一步優(yōu)選為0.020以上。b層中作為隔熱材料使用酞菁化合物時(shí)的、隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為0.100以下、更優(yōu)選為0.070以下、進(jìn)一步優(yōu)選為0.050以下。

b層中作為隔熱材料使用鋁摻雜氧化鋅時(shí)，隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為1.00以上、更優(yōu)選為1.50以上、進(jìn)一步優(yōu)選為2.00以上。b層中作為隔熱材料使用鋁摻雜氧化鋅時(shí)的、隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為10.00以下、更優(yōu)選為7.00以下、進(jìn)一步優(yōu)選為5.00以下。

b層中作為隔熱材料使用銻酸鋅時(shí)，隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為1.00以上、更優(yōu)選為1.50以上、進(jìn)一步優(yōu)選為2.00以上。b層中作為隔熱材料使用銻酸鋅時(shí)的、隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為10.00以下、更優(yōu)選為7.00以下、進(jìn)一步優(yōu)選為5.00以下。

b層中作為隔熱材料使用六硼化鑭時(shí)，隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為0.02以上、更優(yōu)選為0.03以上、進(jìn)一步優(yōu)選為0.04以上。b層中作為隔熱材料使用六硼化鑭時(shí)的、隔熱材料的面密度(g/m²)優(yōu)選為0.20以下、更優(yōu)選為0.14以下、進(jìn)一步優(yōu)選為0.10以下。

對(duì)于本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜，優(yōu)選的是，b層中含有隔熱材料，且至少b層中含有至少1種的紫外線吸收劑。通過(guò)使夾層玻璃用中間膜為上述構(gòu)成，例如，使a層為內(nèi)層、使b層為外層時(shí)，可以保護(hù)a層的熱塑性彈性體免受紫外線，并且可以提高夾層玻璃用中間膜的隔熱性。

本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜為使b層為外層、b層/a層/b層之類(lèi)的3層構(gòu)成時(shí)，通過(guò)設(shè)為b層中含有隔熱材料的方案，紅外線通過(guò)b層2層量的光路長(zhǎng)，因此，可以提高隔熱性而不會(huì)破壞夾層玻璃的可見(jiàn)光線透射率、霧度。

本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜中，進(jìn)一步優(yōu)選的是，至少b層中含有紫外線吸收劑。通過(guò)至少b層中含有紫外線吸收劑，使a層為內(nèi)層時(shí)，可以保護(hù)a層免受紫外線。因此，形成夾層玻璃時(shí)，可以防止霧度的惡化、耐氣候性的降低，或者抑制色差變化。

b層中能夠使用的紫外線吸收劑可以舉出：與a層中可以含有的紫外線吸收劑同樣的紫外線吸收劑。

b層中的紫外線吸收劑的面密度(g/m²)優(yōu)選為0.1以上、更優(yōu)選為0.2以上、進(jìn)一步優(yōu)選為0.5以上、特別優(yōu)選為0.7以上。b層中的紫外線吸收劑的面密度(g/m²)為0.1以上時(shí)，形成夾層玻璃時(shí)，有如下傾向：霧度提高，或耐氣候性得以維持，或色差變化被抑制。

b層中的紫外線吸收劑的面密度(g/m²)優(yōu)選為10以下、更優(yōu)選為9以下、進(jìn)一步優(yōu)選為8以下。b層中的紫外線吸收劑的面密度(g/m²)超過(guò)10時(shí)，形成夾層玻璃時(shí)，有如下傾向：可見(jiàn)光線透射率降低，或霧度惡化，或耐氣候性降低，或色差變化增大。

紫外線吸收劑的添加量相對(duì)于b層中含有的熱塑性樹(shù)脂，以質(zhì)量基準(zhǔn)計(jì)，優(yōu)選為10ppm以上、更優(yōu)選為100ppm以上。添加量小于10ppm時(shí)，有時(shí)不易發(fā)揮充分的效果。需要說(shuō)明的是，紫外線吸收劑也可以組合2種以上使用。

紫外線吸收劑的添加量相對(duì)于b層中含有的熱塑性樹(shù)脂，以質(zhì)量基準(zhǔn)計(jì)，優(yōu)選為50000ppm以下、更優(yōu)選為10000ppm以下。即使使添加量大于50000ppm也無(wú)法期望有顯著的效果。

(增塑劑)

本發(fā)明的b層中使用的增塑劑的種類(lèi)沒(méi)有特別限制，除一元羧酸酯系、多元羧酸酯系等羧酸酯系增塑劑；磷酸酯系增塑劑、有機(jī)亞磷酸酯系增塑劑等之外，也可以使用：羧酸聚酯系、碳酸聚酯系、以及聚亞烷基二醇系等高分子增塑劑、蓖麻油等羥基羧酸與多元醇的酯化合物；羥基羧酸與一元醇的酯化合物等羥基羧酸酯系增塑劑。

作為一元羧酸酯系增塑劑，為：通過(guò)丁酸、異丁酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、辛酸、2-乙基己酸、月桂酸等一元羧酸與乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、聚乙二醇、聚丙二醇、甘油等多元醇的縮合反應(yīng)而得到的化合物，如果示例具體的化合物，則可以舉出：三乙二醇二2-二乙基丁酸酯、三乙二醇二庚酸酯、三乙二醇二2-乙基己酸酯、三乙二醇二辛酸酯、四乙二醇二2-乙基丁酸酯、四乙二醇二庚酸酯、四乙二醇二2-乙基己酸酯、四乙二醇二辛酸酯、二乙二醇二2-乙基己酸酯、peg#400二2-乙基己酸酯、三乙二醇單2-乙基己酸酯、甘油或二甘油與2-乙基己酸的完全或部分酯化物等。此處peg#400是指，平均分子量為350～450的聚乙二醇。

作為多元羧酸酯系增塑劑，可以舉出：通過(guò)己二酸、琥珀酸、壬二酸、癸二酸、鄰苯二甲酸、間苯二甲酸、對(duì)苯二甲酸、偏苯三酸等多元羧酸與甲醇、乙醇、丁醇、己醇、2-乙基丁醇、庚醇、辛醇、2-乙基己醇、癸醇、十二醇、丁氧基乙醇、丁氧基乙氧基乙醇、芐醇等碳數(shù)1～12的醇的縮合反應(yīng)而得到的化合物。如果示例具體的化合物，則可以舉出：己二酸二己酯、己二酸二-2-乙基丁酯、己二酸二庚酯、己二酸二辛酯、己二酸二2-乙基己酯、己二酸二(丁氧基乙基)酯、己二酸二(丁氧基乙氧基乙基)酯、己二酸單(2-乙基己基)酯、癸二酸二丁酯、癸二酸二己酯、癸二酸二2-乙基丁酯、鄰苯二甲酸二丁酯、鄰苯二甲酸二己酯、鄰苯二甲酸二(2-乙基丁基)酯、鄰苯二甲酸二辛酯、鄰苯二甲酸二(2-乙基己基)酯、鄰苯二甲酸芐基丁酯、鄰苯二甲酸二(十二烷基)酯等。

作為磷酸系增塑劑以及亞磷酸系增塑劑，可以舉出：通過(guò)磷酸或亞磷酸與甲醇、乙醇、丁醇、己醇、2-乙基丁醇、庚醇、辛醇、2-乙基己醇、癸醇、十二醇、丁氧基乙醇、丁氧基乙氧基乙醇、芐醇等碳數(shù)1～12的醇的縮合反應(yīng)而得到的化合物。如果示例具體的化合物，則可以舉出：磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三丙酯、磷酸三丁酯、磷酸三(2-乙基己基)酯、磷酸三(丁氧基乙基)酯、亞磷酸三(2-乙基己基)酯等。

作為羧酸聚酯系增塑劑，可以為：使草酸、丙二酸、琥珀酸、己二酸、辛二酸、癸二酸、十二烷二酸、1,2-環(huán)己烷二羧酸、1,3-環(huán)己烷二羧酸、1,4-環(huán)己烷二羧酸等多元羧酸與乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,2-戊二醇、1,5-戊二醇、2,4-戊二醇、1,2-己二醇、1,6-己二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、3-甲基-2,4-戊二醇、1,2-庚二醇、1,7-庚二醇、1,2-辛二醇、1,8-辛二醇、1,2-壬二醇、1,9-壬二醇、2-甲基-1,8-辛二醇、1,2-癸二醇、1,10-癸二醇、1,2-十二烷二醇、1,12-十二烷二醇、1,2-環(huán)己二醇、1,3-環(huán)己二醇、1,4-環(huán)己二醇、1,2-雙(羥基甲基)環(huán)己烷、1,3-雙(羥基甲基)環(huán)己烷、1,4-雙(羥基甲基)環(huán)己烷等多元醇交替共聚而得到的羧酸聚酯、脂肪族羥基羧酸；乙醇酸、乳酸、2-羥基丁酸、3-羥基丁酸、4-羥基丁酸、6-羥基己酸、8-羥基己酸、10-羥基癸酸、12-羥基十二烷酸、具有芳香環(huán)的羥基羧酸；4-羥基苯甲酸、4-(2-羥基乙基)苯甲酸等羥基羧酸的聚合物(羥基羧酸聚酯)、脂肪族內(nèi)酯化合物；γ-丁內(nèi)酯、γ-戊內(nèi)酯、δ-戊內(nèi)酯、β-甲基-δ-戊內(nèi)酯、δ-己內(nèi)酯、ε-己內(nèi)酯、丙交酯等具有芳香環(huán)的內(nèi)酯化合物；苯酞等內(nèi)酯化合物開(kāi)環(huán)聚合而得到的羧酸聚酯。這些羧酸聚酯的末端結(jié)構(gòu)沒(méi)有特別限定，可以為羥基、羧基，另外，也可以使末端羥基、末端羧基與一元羧酸或者一元醇反應(yīng)而形成酯鍵。

作為碳酸聚酯系增塑劑，可以舉出：通過(guò)酯交換反應(yīng)使乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,2-戊二醇、1,5-戊二醇、2,4-戊二醇、1,2-己二醇、1,6-己二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、3-甲基2,4-戊二醇、1,2-庚二醇、1,7-庚二醇、1,2-辛二醇、1,8-辛二醇、1,2-壬二醇、1,9-壬二醇、2-甲基-1,8-辛二醇、1,2-癸二醇、1,10-癸二醇、1,2-十二烷二醇、1,12-十二烷二醇、1,2-環(huán)己二醇、1,3-環(huán)己二醇、1,4-環(huán)己二醇、1,2-雙(羥基甲基)環(huán)己烷、1,3-雙(羥基甲基)環(huán)己烷、1,4-雙(羥基甲基)環(huán)己烷等多元醇與碳酸二甲酯、碳酸二乙酯等碳酸酯進(jìn)行交替共聚而得到的碳酸聚酯。這些碳酸聚酯化合物的末端結(jié)構(gòu)沒(méi)有特別限定，可以為碳酸酯基、或羥基等。

作為聚亞烷基二醇系增塑劑，可以舉出：使一元醇、多元醇、一元羧酸和多元羧酸為引發(fā)劑，使環(huán)氧乙烷、環(huán)氧丙烷、環(huán)氧丁烷、氧雜環(huán)丁烷等環(huán)氧烷進(jìn)行開(kāi)環(huán)聚合而得到的聚合物。

作為羥基羧酸酯系增塑劑，可以使用：羥基羧酸的一元醇酯；蓖麻醇酸甲酯、蓖麻醇酸乙酯、蓖麻醇酸丁酯、6-羥基己酸甲酯、6-羥基己酸乙酯、6-羥基己酸丁酯、羥基羧酸的多元醇酯；乙二醇二(6-羥基己酸)酯、二乙二醇二(6-羥基己酸)酯、三乙二醇二(6-羥基己酸)酯、3-甲基-1,5-戊二醇二(6-羥基己酸)酯、3-甲基-1,5-戊二醇二(2-羥基丁酸)酯、3-甲基-1,5-戊二醇二(3-羥基丁酸)酯、3-甲基-1,5-戊二醇二(4-羥基丁酸)酯、三乙二醇二(2-羥基丁酸)酯、甘油三(蓖麻醇酸)酯、l-酒石酸二(1-(2-乙基己基))酯、蓖麻油，此外還可以使用：將羥基羧酸的多元醇酯的k個(gè)源自羥基羧酸的基團(tuán)取代為源自不含羥基的羧酸的基團(tuán)或氫原子而得到的化合物，這些羥基羧酸酯可以使用通過(guò)以往公知的方法得到的物質(zhì)。

本發(fā)明中，這些增塑劑可以單獨(dú)使用，也可以組合使用2種以上。

b層中含有增塑劑時(shí)，從增塑劑與b層中使用的樹(shù)脂(特別是聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂)的相容性、向其他層的低遷移性、非遷移性得到提高的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選使用：熔點(diǎn)為30℃以下、羥值為15mgkoh/g以上且450mgkoh/g以下的酯系增塑劑或醚系增塑劑；或者，為非結(jié)晶性、羥值為15mgkoh/g以上且450mgkoh/g以下的酯系增塑劑或醚系增塑劑。此處非結(jié)晶性是指，在-20℃以上的溫度下觀測(cè)不到熔點(diǎn)。前述羥值優(yōu)選為15mgkoh/g以上、更優(yōu)選為30mgkoh/g以上、最佳為45mgkoh/g以上。另外，前述羥值優(yōu)選為450mgkoh/g以下、更優(yōu)選為360mgkoh/g以下、最佳為280mgkoh/g以下。作為前述酯系增塑劑，可以舉出：滿足上述限定的聚酯(前述羧酸聚酯系增塑劑、碳酸聚酯系增塑劑等)、羥基羧酸酯化合物(前述羥基羧酸酯系增塑劑等)，作為醚系增塑劑，可以舉出：滿足前述限定的聚醚化合物(前述聚亞烷基二醇系增塑劑等)。

增塑劑的含量相對(duì)于聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂或者乙烯·乙酸乙烯酯共聚物或離聚物等熱塑性樹(shù)脂100質(zhì)量份優(yōu)選50質(zhì)量份以下、更優(yōu)選25質(zhì)量份以下、進(jìn)一步優(yōu)選20質(zhì)量份以下、特別優(yōu)選10質(zhì)量份以下、特別優(yōu)選6質(zhì)量份以下、最優(yōu)選0質(zhì)量份(即，不含增塑劑)。增塑劑的含量超過(guò)50質(zhì)量份時(shí)，有b層和夾層玻璃用中間膜的剪切儲(chǔ)能模量變低的傾向。另外，也可以組合使用2種以上的增塑劑。

作為增塑劑，可以使用具有羥基的化合物，具有羥基的化合物的含量相對(duì)于b層中使用的增塑劑的總量的比例優(yōu)選為10質(zhì)量％以上、更優(yōu)選為12質(zhì)量％以上、進(jìn)一步優(yōu)選為15質(zhì)量％以上、特別優(yōu)選為20質(zhì)量％以上。具有羥基的化合物的含量相對(duì)于b層中使用的增塑劑的總量的比例優(yōu)選為100質(zhì)量％以下、更優(yōu)選為99質(zhì)量％以下、進(jìn)一步優(yōu)選為98質(zhì)量％以下。具有羥基的化合物與聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂具有高相容性，向其他樹(shù)脂層的遷移性低，因此，可以適合使用具有羥基的化合物。

作為b層中可以含有的抗氧化劑，可以使用與a層中含有的抗氧化劑同樣的抗氧化劑。

抗氧化劑可以單獨(dú)使用，或者組合2種以上使用。b層中的抗氧化劑的面密度優(yōu)選為0.1g/m²以上、更優(yōu)選為0.2以上、進(jìn)一步優(yōu)選為0.5以上。b層中的抗氧化劑的面密度低于0.1g/m²時(shí)，b層容易被氧化，長(zhǎng)時(shí)間使用夾層玻璃時(shí)，有色差變化變大等耐氣候性降低的傾向。

b層中的抗氧化劑的面密度優(yōu)選為2.5g/m²以下、更優(yōu)選為1.5以下、進(jìn)一步優(yōu)選為2.0以下。b層中的抗氧化劑的面密度超過(guò)2.5g/m²時(shí)，有b層的色調(diào)受損、或夾層玻璃的霧度降低的傾向。

抗氧化劑的配混量相對(duì)于聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂等熱塑性樹(shù)脂100質(zhì)量份優(yōu)選為0.001質(zhì)量份以上、更優(yōu)選為0.01質(zhì)量份以上。抗氧化劑的量小于0.001質(zhì)量份時(shí)，有時(shí)難以發(fā)揮充分的效果。

抗氧化劑的配混量相對(duì)于聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂等熱塑性樹(shù)脂100質(zhì)量份優(yōu)選為5質(zhì)量份以下、更優(yōu)選為4質(zhì)量份以下、更優(yōu)選為3質(zhì)量份以下。即使使抗氧化劑的量大于5質(zhì)量份也無(wú)法期望有顯著的效果。

作為b層中可以含有的光穩(wěn)定劑，可以使用與a層中所含的光穩(wěn)定劑同樣的光穩(wěn)定劑。

光穩(wěn)定劑的配混量相對(duì)于b層中含有的聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂等熱塑性樹(shù)脂100質(zhì)量份優(yōu)選為0.01質(zhì)量份以上、更優(yōu)選為0.05質(zhì)量份以上。光穩(wěn)定劑的量小于0.001質(zhì)量份時(shí)，有時(shí)不易發(fā)揮充分的效果。另外，光穩(wěn)定劑的含量相對(duì)于b層中含有的樹(shù)脂100質(zhì)量份優(yōu)選10質(zhì)量份以下、更優(yōu)選5質(zhì)量份以下。即使使光穩(wěn)定劑的量大于10質(zhì)量份也無(wú)法期望有顯著的效果。b層中光穩(wěn)定劑的面密度優(yōu)選為0.05g/m²以上、更優(yōu)選為0.5g/m²以上。另外，該面密度優(yōu)選為70g/m²以下、更優(yōu)選為30g/m²以下。

另外，b層中，為了控制夾層玻璃用中間膜對(duì)玻璃等的粘接性，可以根據(jù)需要，含有粘接力調(diào)節(jié)劑和/或用于調(diào)整粘接性的各種添加劑。

作為用于調(diào)整粘接性的各種添加劑，可以使用國(guó)際公開(kāi)第03/033583號(hào)中公開(kāi)的物質(zhì)，優(yōu)選使用堿金屬鹽、堿土金屬鹽，例如可以舉出：鉀、鈉、鎂等的鹽。作為上述鹽，可以舉出：辛酸、己酸、丁酸、乙酸、甲酸等羧酸等有機(jī)酸；鹽酸、硝酸等無(wú)機(jī)酸的鹽等。

粘接力調(diào)節(jié)劑和/或用于調(diào)整粘接性的各種添加劑的最佳添加量根據(jù)使用的添加劑而不同，優(yōu)選的是，以所得夾層玻璃用中間膜對(duì)玻璃的粘接力在pummel試驗(yàn)(pummeltest；國(guó)際公開(kāi)第03/033583號(hào)等中記載)中一般成為3以上且10以下的方式進(jìn)行調(diào)整，特別優(yōu)選的是，需要高的耐貫通性時(shí)，以成為3以上且6以下的方式進(jìn)行調(diào)整，需要高的防玻璃飛散性時(shí)，以成為7以上且10以下的方式進(jìn)行調(diào)整。要求高的防玻璃飛散性時(shí)，不添加粘接力調(diào)節(jié)劑和/或用于調(diào)整粘接性的各種添加劑也是有用的方法。

從提高使用本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜形成夾層玻璃時(shí)的彎曲強(qiáng)度的觀點(diǎn)出發(fā)，對(duì)于b層，依據(jù)jisk7244-10以頻率1hz進(jìn)行復(fù)數(shù)剪切粘度試驗(yàn)而測(cè)定的溫度25℃下的剪切儲(chǔ)能模量?jī)?yōu)選為10.0mpa以上、更優(yōu)選為20.0mpa以上、進(jìn)一步優(yōu)選為40.0mpa以上、特別優(yōu)選為60.0mpa以上、最優(yōu)選為80.0mpa以上。剪切儲(chǔ)能模量為10.0mpa以上的b層例如可以如下得到：相對(duì)于聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂等熱塑性樹(shù)脂100質(zhì)量份，使增塑劑的量為25質(zhì)量份以下從而可以得到。另外，前述25℃下的剪切儲(chǔ)能模量的上限沒(méi)有特別限定，從夾層玻璃用中間膜的成形性、操作性的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選為900mpa以下。

[夾層玻璃用中間膜]

本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜為包含至少1層含有熱塑性彈性體的a層的夾層玻璃用中間膜，熱塑性彈性體具有硬鏈段嵌段和軟鏈段嵌段，a層具有以以硬鏈段嵌段為島成分、以軟鏈段嵌段為海成分的海島相分離結(jié)構(gòu)，該a層具有由小角x射線散射測(cè)定而得到的特定的取向度。本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜優(yōu)選的是，在a層的至少單面具有包含熱塑性樹(shù)脂的b層，優(yōu)選的是，由在至少2個(gè)上述b層之間層疊有上述a層的夾層玻璃用中間膜形成。

另外，本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜如上所述優(yōu)選為a層的島成分具有特定的大小。進(jìn)一步優(yōu)選為，用2張玻璃夾持夾層玻璃用中間膜而成的夾層玻璃中，雙折射的相位差為0～140nm。本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜可以推測(cè)島成分的取向性低，因此，可以適合作為收縮性低的夾層玻璃用中間膜使用。

本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜從形成夾層玻璃時(shí)兼顧隔音性與隔熱性、且提高色調(diào)的觀點(diǎn)出發(fā)，形成用透明玻璃的厚度總計(jì)成為4mm以下的2張透明玻璃夾持而成的夾層玻璃時(shí)，優(yōu)選的是，可見(jiàn)光透射率為70％以上、波長(zhǎng)800～1100nm的紅外線平均透射率為70％以下。為了制作滿足上述構(gòu)成的夾層玻璃用中間膜，優(yōu)選的是，形成包含至少1層含有熱塑性彈性體的a層、且至少1層中含有前述隔熱材料的夾層玻璃用中間膜。

從確保用透明玻璃形成夾層玻璃時(shí)的可視性的觀點(diǎn)出發(fā)，可見(jiàn)光透射率優(yōu)選為70％以上、更優(yōu)選為72％以上。形成夾層玻璃時(shí)的可見(jiàn)光透射率低于70％時(shí)，有夾層玻璃的可視性受損的傾向。

同樣地，從進(jìn)一步提高用透明玻璃形成夾層玻璃時(shí)的隔熱性的觀點(diǎn)出發(fā)，波長(zhǎng)800～1100nm的紅外線平均透射率優(yōu)選為70％以下、更優(yōu)選為69％以下、進(jìn)一步優(yōu)選為68％以下、特別優(yōu)選為65％以下。形成夾層玻璃時(shí)的波長(zhǎng)800～1100nm的紅外線平均透射率超過(guò)70％時(shí)，有隔熱性降低的傾向。

本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜從形成夾層玻璃時(shí)兼顧隔音性與隔熱性、且提高色調(diào)的觀點(diǎn)出發(fā)，形成用綠玻璃的厚度總計(jì)成為4mm以下的2張綠玻璃夾持而成的夾層玻璃時(shí)，優(yōu)選的是，可見(jiàn)光透射率為70％以上、波長(zhǎng)800～1100nm的紅外線平均透射率為32％以下。為了制作滿足上述構(gòu)成的夾層玻璃用中間膜，優(yōu)選的是，形成包含至少1層含有熱塑性彈性體的a層、且至少1層中含有前述隔熱材料的夾層玻璃用中間膜。

從確保用綠玻璃形成夾層玻璃時(shí)的可視性的觀點(diǎn)出發(fā)，可見(jiàn)光透射率優(yōu)選為70％以上、更優(yōu)選為72％以上。形成夾層玻璃時(shí)的可見(jiàn)光透射率低于70％時(shí)，有夾層玻璃的色調(diào)受損的傾向。

同樣地，從進(jìn)一步提高用綠玻璃形成夾層玻璃時(shí)的隔熱性的觀點(diǎn)出發(fā)，波長(zhǎng)800～1100nm的紅外線平均透射率更優(yōu)選為32％以下、進(jìn)一步優(yōu)選為31％以下。形成夾層玻璃時(shí)的波長(zhǎng)800～1100nm的紅外線平均透射率超過(guò)32％時(shí)，有隔熱性降低的傾向。

本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜從提高耐氣候性、抑制色差變化的觀點(diǎn)出發(fā)，用玻璃的厚度總計(jì)成為4mm以下的2張玻璃夾持而形成夾層玻璃，將夾層玻璃在照度180w/m²、黑板溫度60℃、相對(duì)濕度50％的條件下進(jìn)行200小時(shí)曝露的耐氣候性試驗(yàn)時(shí)，在耐氣候性試驗(yàn)的前后，對(duì)于夾層玻璃的jisz8781-4：2013下的色差變化δe*ab優(yōu)選為2.0以下。為了制作滿足上述構(gòu)成的夾層玻璃用中間膜，優(yōu)選的是，形成包含至少1層含有熱塑性彈性體的a層、且至少1層中含有前述隔熱材料的夾層玻璃用中間膜。

從進(jìn)一步提高形成夾層玻璃時(shí)的耐氣候性、進(jìn)一步抑制色差變化的觀點(diǎn)出發(fā)，色差變化δe*ab優(yōu)選為1.8以下、進(jìn)一步優(yōu)選為1.5以下。上述條件下的色差變化δe*ab超過(guò)2.0時(shí)，有由于長(zhǎng)期使用夾層玻璃而容易黃變的傾向。

本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜優(yōu)選的是，用玻璃的厚度總計(jì)成為4mm以下的2張玻璃夾持而制作夾層玻璃時(shí)，霧度為5以下。

從制作透明度更高的夾層玻璃的觀點(diǎn)出發(fā)，霧度更優(yōu)選為4以下、進(jìn)一步優(yōu)選為3以下、特別優(yōu)選為2以下、進(jìn)一步優(yōu)選為1以下、最優(yōu)選為0.6以下。形成夾層玻璃時(shí)霧度超過(guò)5時(shí)，有透明度降低、不適于汽車(chē)等的夾層玻璃的傾向。

對(duì)于本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜，用2張玻璃夾持而制作夾層玻璃時(shí)，在astme90-09(用于實(shí)驗(yàn)室測(cè)定建筑物的間壁和要素的空氣傳播聲音透過(guò)損失的標(biāo)準(zhǔn)試驗(yàn)方法)的條件下測(cè)定的4000hz下的聲音透過(guò)損失優(yōu)選為37db以上。從制作隔音性更高的夾層玻璃的觀點(diǎn)出發(fā)，在astme90-09的條件下測(cè)定的4000hz下的聲音透過(guò)損失更優(yōu)選為38db以上、進(jìn)一步優(yōu)選為40db以上。用玻璃的厚度總計(jì)成為4mm以下的2張玻璃夾持而制作夾層玻璃時(shí)，優(yōu)選也滿足上述聲音透過(guò)損失。

a層的厚度總計(jì)相對(duì)于b層的厚度總計(jì)的比(a層的厚度總計(jì)/b層的厚度總計(jì))優(yōu)選為1/30以上、更優(yōu)選為1/15以上、進(jìn)一步優(yōu)選為1/5以上。上述比率大于1/30時(shí)，有夾層玻璃用中間膜的隔音效果提高的傾向。

a層的厚度總計(jì)相對(duì)于b層的厚度總計(jì)的比(a層的厚度總計(jì)/b層的厚度總計(jì))優(yōu)選為1/1以下、更優(yōu)選為1/2以下、進(jìn)一步優(yōu)選為1/3以下。上述比率為1/1以下時(shí)，有夾層玻璃用中間膜的耐熱蠕變性、形成夾層玻璃時(shí)的彎曲強(qiáng)度提高的傾向。

本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜可以為a層/b層之類(lèi)的2層構(gòu)成，如圖1所示那樣，也可以形成a層1被b層2a和b層2b所夾持的層疊構(gòu)成。夾層玻璃用中間膜中的層疊構(gòu)成根據(jù)目的而確定，除b層/a層/b層之類(lèi)的層疊構(gòu)成之外，還可以為b層/a層/b層/a層、b層/a層/b層/a層/b層之類(lèi)的層疊構(gòu)成。

另外，也可以包含1層以上除a層、b層之外的層(設(shè)為c層)，例如可以為b層/a層/c層/b層、b層/a層/b層/c層、b層/c層/a層/c層/b層、b層/c層/a層/b層/c層、b層/a層/c層/b層/c層、c層/b層/a層/b層/c層、c層/b層/a層/c層/b層/c層、c層/b層/c層/a層/c層/b層/c層等層疊構(gòu)成。另外，上述層疊構(gòu)成中，c層中的成分可以相同也可以不同。其對(duì)于a層或b層中的成分也是同樣的。上述中，優(yōu)選為至少2個(gè)上述b層之間層疊有上述a層的層疊構(gòu)成。另外，優(yōu)選b層構(gòu)成最外層的至少一層。

需要說(shuō)明的是，作為c層，可以使用由公知的樹(shù)脂形成的層，例如可以使用：聚乙烯、聚丙烯、聚氯乙烯、聚苯乙烯、聚乙酸乙烯酯、聚氨酯、聚四氟乙烯、丙烯酸類(lèi)樹(shù)脂、聚酰胺、聚縮醛、聚碳酸酯、聚酯中的聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯、聚對(duì)苯二甲酸丁二醇酯、環(huán)狀聚烯烴、聚苯硫醚、聚四氟乙烯、聚砜、聚醚砜、聚芳酯、液晶聚合物、聚酰亞胺等。另外，c層中，根據(jù)需要也可以添加增塑劑、抗氧化劑、紫外線吸收劑、光穩(wěn)定劑、粘接力調(diào)節(jié)劑、防粘連劑、顏料、染料、隔熱材料(例如具有紅外線吸收能力的無(wú)機(jī)隔熱性微?；蛴袡C(jī)隔熱性材料)等添加劑。作為這些添加劑，可以使用與a層、b層中使用的添加劑同樣的添加劑。

[層疊體(夾層玻璃用中間膜)的制造方法]

本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜可以通過(guò)熔融法而制造。根據(jù)需要在上述熱塑性樹(shù)脂·熱塑性彈性體中配混其他添加劑，將其均勻混煉后，通過(guò)熔融法制造夾層玻璃用中間膜，從而島成分的取向性變低，可以降低收縮性。

通過(guò)熔融法制造夾層玻璃用中間膜時(shí)，優(yōu)選將樹(shù)脂成形溫度設(shè)為180～250℃。通過(guò)在上述條件下進(jìn)行熔融法，島成分的取向性變低，可以降低收縮性。

另外，作為熔融法，更優(yōu)選利用使用t模頭的熔融擠出法。根據(jù)需要在上述熱塑性樹(shù)脂·熱塑性彈性體中配混其他添加劑，將其均勻混煉后，通過(guò)使用t模頭的熔融擠出法，制造夾層玻璃用中間膜，從而島成分的取向性進(jìn)一步變低，可以進(jìn)一步降低收縮性。

通過(guò)使用t模頭的熔融擠出法制造夾層玻璃用中間膜時(shí)，優(yōu)選將樹(shù)脂成形溫度設(shè)為180～250℃。另外，排出量?jī)?yōu)選設(shè)為10～300kg/hr。通過(guò)在上述條件下進(jìn)行使用t模頭的熔融擠出法，島成分的取向性變得更低，可以進(jìn)一步降低收縮性。

作為使用t模頭的熔融擠出法，進(jìn)一步優(yōu)選通過(guò)共擠出法制造夾層玻璃用中間膜。通過(guò)共擠出法制造夾層玻璃用中間膜時(shí)，優(yōu)選將冷卻輥溫度設(shè)為5～30℃。另外，收取速度優(yōu)選設(shè)為1～10m/分鐘。通過(guò)在上述條件下進(jìn)行共擠出，島成分的取向性進(jìn)一步變低，可以進(jìn)一步降低收縮性。

本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜除上述之外還可以通過(guò)擠出法、壓延法、加壓法、鑄造法、吹脹法等公知的制膜方法，制作a層、b層等各層，使它們層疊而制造。

使用擠出機(jī)制造薄膜(片)時(shí)，擠出時(shí)的樹(shù)脂溫度優(yōu)選150℃以上、更優(yōu)選170℃以上。另外，擠出時(shí)的樹(shù)脂溫度優(yōu)選250℃以下、更優(yōu)選230℃以下。樹(shù)脂溫度過(guò)高時(shí)，聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂和熱塑性彈性體引起分解，擔(dān)心樹(shù)脂劣化。相反地，溫度過(guò)低時(shí)，自擠出機(jī)的排出不穩(wěn)定，成為機(jī)械故障的因素。為了有效地去除揮發(fā)性物質(zhì)，優(yōu)選的是，通過(guò)自擠出機(jī)的排氣口減壓來(lái)去除揮發(fā)性物質(zhì)。

另外，構(gòu)成本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜的層疊體優(yōu)選的是，利用熔體破裂、壓花等以往公知的方法在表面形成凹凸結(jié)構(gòu)。熔體破裂、壓花的形狀沒(méi)有特別限定，可以采用以往公知的形狀。

層疊體的膜厚優(yōu)選20μm以上、更優(yōu)選100μm以上。層疊體的膜厚過(guò)薄時(shí)，制作夾層玻璃時(shí)有時(shí)無(wú)法良好地進(jìn)行層壓。另外，層疊體的膜厚優(yōu)選10000μm以下、更優(yōu)選3000μm以下。層疊體的膜厚過(guò)厚時(shí)，導(dǎo)致成本升高，故不優(yōu)選。

夾層玻璃的隔音性可以利用通過(guò)基于中央振動(dòng)法的dumping試驗(yàn)而得到的損失系數(shù)來(lái)評(píng)價(jià)。dumping試驗(yàn)是評(píng)價(jià)損失系數(shù)根據(jù)頻率、溫度而變?yōu)楹畏N值的試驗(yàn)。使頻率為一定時(shí)，將在一定溫度范圍內(nèi)達(dá)到最大的損失系數(shù)稱(chēng)為最大損失系數(shù)。最大損失系數(shù)是表示dumping的優(yōu)良的指標(biāo)，具體而言，是表示板狀物體中產(chǎn)生的屈曲振動(dòng)以何種程度的速度衰減的指標(biāo)。即，最大損失系數(shù)成為隔音性的指標(biāo)，夾層玻璃的最大損失系數(shù)越高，可以說(shuō)夾層玻璃的隔音性越高。

本發(fā)明中，對(duì)于使用層疊體作為夾層玻璃用中間膜制作夾層玻璃而得到的夾層玻璃，進(jìn)行基于中央振動(dòng)法的dumping試驗(yàn)時(shí)，在頻率2000hz和溫度0℃以上且50℃以下下的最大損失系數(shù)優(yōu)選為0.20以上、更優(yōu)選為0.25以上、進(jìn)一步優(yōu)選為0.28以上。上述條件下的最大損失系數(shù)低于0.20時(shí)，有夾層玻璃的隔音性缺乏，隔音不適于目標(biāo)用途的傾向。上述條件下測(cè)定的最大損失系數(shù)變?yōu)?.20以上的夾層玻璃例如可以如下得到：對(duì)于包含含有在-40～30℃的范圍中具有tanδ達(dá)到最大的峰的彈性體的組合物的a層與進(jìn)行復(fù)數(shù)剪切粘度試驗(yàn)而測(cè)定的溫度25℃下的剪切儲(chǔ)能模量為10.0mpa以上的多個(gè)b層，在至少2個(gè)b層之間層疊a層，從而可以得到。

[夾層玻璃]

本發(fā)明的夾層玻璃從兼顧隔音性與隔熱性的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選的是，將包含至少1層含有熱塑性彈性體的a層、且至少1層中含有隔熱材料的夾層玻璃用中間膜用至少2張透明玻璃夾持而成，可見(jiàn)光透射率為70％以上、波長(zhǎng)800～1100nm的紅外線平均透射率為70％以下的夾層玻璃。為了制作滿足上述構(gòu)成的夾層玻璃，優(yōu)選的是，使用包含至少1層含有熱塑性彈性體的a層、且至少1層中含有前述隔熱材料的夾層玻璃用中間膜形成的夾層玻璃。

另外，本發(fā)明的夾層玻璃從兼顧隔音性與隔熱性的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選的是，將包含至少1層含有熱塑性彈性體的a層、且至少1層中含有隔熱材料的夾層玻璃用中間膜用至少2張綠玻璃夾持而成，可見(jiàn)光透射率為70％以上、波長(zhǎng)800～1100nm的紅外線平均透射率為32％以下的夾層玻璃。為了制作滿足上述構(gòu)成的夾層玻璃，優(yōu)選的是，使用包含至少1層含有熱塑性彈性體的a層、且至少1層中含有前述隔熱材料的夾層玻璃用中間膜形成的夾層玻璃。

通過(guò)夾層玻璃內(nèi)部中具有本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜的構(gòu)成，可以得到彎曲強(qiáng)度優(yōu)異的夾層玻璃。因此，本發(fā)明的夾層玻璃可以適合用于：汽車(chē)用前面玻璃、汽車(chē)用側(cè)面玻璃、汽車(chē)用可開(kāi)式車(chē)頂、平視顯示器用玻璃等。另外，本發(fā)明的夾層玻璃也可以適合作為建筑用玻璃使用。內(nèi)部中具有本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜的構(gòu)成的夾層玻璃用于平視顯示器用玻璃時(shí)，所使用的該夾層玻璃用中間膜的截面形狀優(yōu)選為一個(gè)端面?zhèn)群?、且另一個(gè)端面?zhèn)缺〉男螤?。上述情況下，截面形狀可以為從一個(gè)端面?zhèn)戎亮硪粋€(gè)端面?zhèn)纫来巫儽∧菢拥摹⒄w為楔形的形狀，也可以為從一個(gè)端面至該端面與另一個(gè)端面之間的任意位置、以相同的厚度、從該任意的位置至另一個(gè)端面依次變薄那樣的、截面的一部分為楔形的形狀。

本發(fā)明的夾層玻璃中通常使用2張玻璃。構(gòu)成本發(fā)明的夾層玻璃的玻璃的厚度沒(méi)有特別限定，優(yōu)選為100mm以下。另外，本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜由于彎曲強(qiáng)度優(yōu)異，因此即使使用厚度2.8mm以下的薄板玻璃制作夾層玻璃也可以實(shí)現(xiàn)夾層玻璃的輕量化而不有損夾層玻璃的強(qiáng)度。玻璃的厚度從輕量化的觀點(diǎn)出發(fā)，至少一張優(yōu)選為2.8mm以下、更優(yōu)選為2.5mm以下、進(jìn)一步優(yōu)選為2.0mm以下、特別優(yōu)選為1.8mm以下。

需要說(shuō)明的是，2張玻璃的厚度可以相同也可以不同。例如，即使使一個(gè)玻璃的厚度為1.8mm以上、另一個(gè)玻璃的厚度為1.8mm以下、各玻璃的厚度的差為0.2mm以上，也不會(huì)破壞夾層玻璃的隔音性、隔熱性、耐氣候性等，可以制作收縮性低、實(shí)現(xiàn)了薄膜化和輕量化的夾層玻璃。

[夾層玻璃的制造方法]

本發(fā)明的夾層玻璃可以利用以往公知的方法來(lái)制造，例如可以舉出：使用真空層壓機(jī)裝置的方法、使用真空袋的方法、使用真空環(huán)的方法、使用軋輥的方法等。另外，也可以在臨時(shí)壓接后附加地進(jìn)行投入至高壓釜工序的方法。

使用真空層壓機(jī)裝置時(shí)，例如，使用太陽(yáng)能電池的制造中使用的公知的裝置，在1×10^-6以上且3×10^-2mpa以下的減壓下，以100℃以上且200℃以下、特別是130℃以上且170℃以下的溫度進(jìn)行層壓。使用真空袋或真空環(huán)的方法例如記載于歐洲專(zhuān)利第1235683號(hào)說(shuō)明書(shū)，例如在約2×10^-2mpa的壓力下，以130℃以上且145℃以下進(jìn)行層壓。

對(duì)于夾層玻璃的制作方法，使用軋輥時(shí)，例如可以舉出：在聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂的流動(dòng)開(kāi)始溫度以下的溫度下進(jìn)行第1次臨時(shí)壓接，然后進(jìn)一步在接近流動(dòng)開(kāi)始溫度的條件下進(jìn)行臨時(shí)壓接的方法。具體而言，例如可以舉出如下方法：用紅外線加熱器等加熱至30℃以上且100℃以下，然后用輥進(jìn)行脫氣，進(jìn)一步加熱至50℃以上且150℃以下后用輥進(jìn)行壓接，使其粘接或臨時(shí)粘接。

另外，也可以以在夾層玻璃內(nèi)部具有本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜的方式，夾著在a層的兩面涂布有b層的玻璃進(jìn)行層疊而形成夾層玻璃。

臨時(shí)壓接后附加地進(jìn)行的高壓釜工序還取決于組件的厚度、構(gòu)成，例如在約1mpa以上且15mpa以下的壓力下、以130℃以上且155℃以下的溫度實(shí)施約0.5小時(shí)以上且2小時(shí)以下。

由本發(fā)明的夾層玻璃用中間膜制作夾層玻璃時(shí)使用的玻璃沒(méi)有特別限定，除浮法平板玻璃、磨光平板玻璃、壓花玻璃、夾絲玻璃、熱線吸收板玻璃等無(wú)機(jī)玻璃之外，還可以使用聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸酯等以往公知的有機(jī)玻璃等，它們可以為無(wú)色、有色、或者透明、非透明，均可。它們可以單獨(dú)使用，也可以組合使用2種以上。另外，玻璃的厚度沒(méi)有特別限定，優(yōu)選為100mm以下。

實(shí)施例

以下，根據(jù)實(shí)施例和比較例對(duì)本發(fā)明進(jìn)行具體說(shuō)明，但本發(fā)明不限定于這些實(shí)施例。

需要說(shuō)明的是，以下的實(shí)施例和比較例中，作為使用的聚乙烯醇縮丁醛樹(shù)脂(pvb)，使用的是，在鹽酸催化劑下，將具有與目標(biāo)粘均聚合度相同的粘均聚合度(基于jisk6726“聚乙烯醇試驗(yàn)方法”測(cè)定的粘均聚合度)的聚乙烯醇用正丁醛進(jìn)行縮醛化而得到的物質(zhì)。

(實(shí)施例1)

(a層用組合物的制作)

在經(jīng)過(guò)氮?dú)庵脫Q并干燥的耐壓容器中投入作為溶劑的環(huán)己烷50.0kg、作為陰離子聚合引發(fā)劑的仲丁基鋰76g，投入作為路易斯堿的四氫呋喃313g(仲丁基鋰包含10.5質(zhì)量％的環(huán)己烷溶液，因此，仲丁基鋰的實(shí)質(zhì)添加量為8.0g)。將耐壓容器內(nèi)升溫至50℃后，加入苯乙烯0.5kg使其聚合1小時(shí)，接著加入由異戊二烯8.2kg和丁二烯6.5kg形成的混合液使其聚合2小時(shí)，進(jìn)一步加入苯乙烯1.5kg使其聚合1小時(shí)，從而得到包含聚苯乙烯-聚(異戊二烯/丁二烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物的反應(yīng)液。

在氫氣氣氛下，向該反應(yīng)液中添加由辛酸鎳和三甲基鋁形成的齊格勒系氫化催化劑，在氫氣壓力1mpa、80℃的條件下進(jìn)行反應(yīng)5小時(shí)。自然冷卻，放壓后，通過(guò)水洗去除金屬催化劑，進(jìn)行真空干燥，從而得到聚苯乙烯-聚(異戊二烯/丁二烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物的氫化物(以下，記作tpe-1)。

在tpe-1中，將作為隔熱材料的銫鎢氧化物(住友金屬礦山株式會(huì)社制、以下記作cwo)、作為紫外線吸收劑的tinuvin326、作為抗氧化劑的cyanox2777、和作為光穩(wěn)定劑的tinuvin622sf混合，制作構(gòu)成a層的組合物。以隔熱材料在a層中的面密度成為0.25g/m²的方式、紫外線吸收劑在a層中的面密度成為1.0g/m²的方式、抗氧化劑在a層中的面密度成為0.20g/m²的方式，光穩(wěn)定劑在a層中的面密度成為1.6g/m²的方式，調(diào)節(jié)配混量。

需要說(shuō)明的是，作為紫外線吸收劑使用的tinuvin326為2-(5-氯-2-苯并三唑基)-6-叔丁基-對(duì)甲酚(cibaspecialtychemicals株式會(huì)社制)。作為抗氧化劑使用的cyanox2777為1,3,5-三(4-叔丁基-3-羥基-2,6-二甲基芐基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1h,3h,5h)-三酮與三(2,4-二叔丁基苯基)磷酸酯的混合物(cytecindustriesinc.制)。作為光穩(wěn)定劑使用的tinuvin622sf為琥珀酸二甲酯與4-羥基-2,2,6,6-四甲基-1-哌啶乙醇的聚合物(cibaspecialtychemicals株式會(huì)社制)。

進(jìn)而，對(duì)于100質(zhì)量份的tpe-1，添加作為與b層的粘接力調(diào)節(jié)劑的5質(zhì)量份的馬來(lái)酸酐改性聚丙烯(三洋化成工業(yè)株式會(huì)社制、youmex1010)，制作以tpe-1為主成分的a層用組合物。此處，主成分是指，組合物中質(zhì)量最多的成分，含有增塑劑時(shí)，也包括增塑劑地稱(chēng)為主成分。

(b層用組合物的制作)

b層的主成分使用粘均聚合度約1100、縮醛化度68.7摩爾％、乙酸乙烯酯單元的含量為0.8摩爾％、乙烯醇單元的含量為30.5摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛(pvb-1)。

在上述pvb-1中混合作為紫外線吸收劑的tinuvin326，制作構(gòu)成b層的組合物。紫外線吸收劑以b層中的面密度成為5.1g/m²的方式調(diào)節(jié)配混量，制作組合物。

(夾層玻璃用中間膜的制作)

使用排氣式單螺桿擠出機(jī)，在溫度210℃、排出量4kg/h的條件下，將a層用組合物導(dǎo)入至205℃的t模頭(多歧管模具：寬度500mm)，使用排氣式單螺桿擠出機(jī)，在溫度205℃、排出量24kg/h的條件下，將b層用組合物導(dǎo)入至該t模頭。將從該t模頭共擠出的成形物由一個(gè)輥設(shè)為50℃、另一個(gè)輥設(shè)為60℃的2個(gè)金屬鏡面輥夾持，以收取速度1.2m/分鐘，成形為成為b層/a層/b層(330μm/100μm/330μm)這樣的3層構(gòu)成的夾層玻璃用中間膜(760μm)。

(夾層玻璃的制作)

將實(shí)施例1中得到的夾層玻璃用中間膜夾持于市售的透明玻璃(長(zhǎng)度50mm×寬度50mm×厚度1.6mm)2張，使用真空層壓機(jī)(nisshinbomechatronicsinc.制1522n)，在熱板溫度165℃、抽真空時(shí)間12分鐘、加壓壓力50kpa、加壓時(shí)間17分鐘的條件下制作夾層玻璃?？梢?jiàn)光線透射率和紅外線平均透射率的測(cè)定中分別使用所得夾層玻璃。

另外，使用市售的綠色玻璃(長(zhǎng)度50mm×寬度50mm×厚度1.6mm)代替使用透明玻璃，除此之外，在與上述同樣的條件下制作夾層玻璃?？梢?jiàn)光線透射率、紅外線平均透射率、耐氣候性試驗(yàn)(色差變化)和霧度的測(cè)定中分別使用所得夾層玻璃。

1.物性評(píng)價(jià)(取向度的算出)

從夾層玻璃用中間膜取出a層，切成長(zhǎng)度5mm×寬度5mm的大小，制作小角x射線散射測(cè)定用的試樣。為了使切出的面的法線與x射線照射方向一致，將上述試樣設(shè)置于小角x射線散射裝置(rigakucorporation制、nano-viewer)，使x射線透射長(zhǎng)度變?yōu)榭傆?jì)1mm。試樣與檢測(cè)器的距離(照相機(jī)距離)設(shè)為1000mm，狹縫直徑從上游起依次設(shè)為0.40mm、0.20mm、0.45mm。

作為x射線源，使用cukα，將燈絲電流設(shè)為20ma、燈絲電壓設(shè)為40kv。x射線檢測(cè)器使用二維x射線檢測(cè)器(rigakucorporation制、pilatus-100k)。對(duì)試樣照射與由硬鏈段嵌段和軟鏈段嵌段形成的微相分離結(jié)構(gòu)的晶粒相比充分大的直徑的x射線，將曝光時(shí)間設(shè)為20分鐘，觀測(cè)基于試樣的周期性(干涉性)散射。

從基于試樣的周期性(干涉性)散射中減去由與上述同樣的x射線照射條件得到的背景散射(基于狹縫、空氣的散射)，得到基于由硬鏈段嵌段和軟鏈段嵌段形成的微相分離結(jié)構(gòu)的周期性(干涉性)散射的方位角強(qiáng)度分布。需要說(shuō)明的是，根據(jù)周期性(干涉性)散射中的1次散射獲得周期性(干涉性)散射的方位角強(qiáng)度分布。

根據(jù)所得方位角強(qiáng)度分布中的最大強(qiáng)度值和最小強(qiáng)度值，基于下述式算出取向度(1)和取向度(2)。將取向度(1)和取向度(2)的算出結(jié)果示于表3。

取向度(1)＝(最大強(qiáng)度值-最小強(qiáng)度值)/(最大強(qiáng)度值+最小強(qiáng)度值)

取向度(2)＝最大強(qiáng)度值/最小強(qiáng)度值

2.物性評(píng)價(jià)(a層的相分離尺寸的測(cè)定)

使用超微切片機(jī)(leica-microsystems株式會(huì)社制、leicaemuc7)的玻璃刀，在-100℃的氣氛中切割實(shí)施例1中得到的夾層玻璃用中間膜的a層的厚度方向中央?yún)^(qū)域，制作a層的平滑截面。使用原子力顯微鏡(siinanotechnologyinc.制、e-sweep和nanonaviiistation)，通過(guò)動(dòng)力模式(dfm)，以200nm×200nm的掃描尺寸拍攝所得a層的厚度方向中央?yún)^(qū)域的切割面，獲得a層的切割面的相位圖像。懸臂使用si-df20(siinanotechnologyinc.制)。在a層的切割面上的5處分別進(jìn)行200nm×200nm的范圍的拍攝，從各照片中選定長(zhǎng)徑尺寸達(dá)到最大的島成分。算出選定的島成分的長(zhǎng)徑尺寸的平均值，將該平均值作為相分離尺寸。將a層的相分離尺寸的測(cè)定結(jié)果示于表3。

3.物性評(píng)價(jià)(雙折射的相位差的測(cè)定)

將實(shí)施例1中得到的夾層玻璃用中間膜切成長(zhǎng)度50mm×寬度50mm的尺寸。將切出的夾層玻璃用中間膜用切斷為長(zhǎng)度50mm×寬度50mm×厚度1.6mm的尺寸的市售的浮法玻璃2張夾持，通過(guò)與上述同樣的制作方法，制作夾層玻璃。將制作的50mm見(jiàn)方的該夾層玻璃作為用于測(cè)定雙折射的相位差的樣品。使用寬電壓范圍雙折射評(píng)價(jià)系統(tǒng)(photoniclattice,inc.制wpa-100)，獲得設(shè)有圓偏振光濾光片的光源的偏振狀態(tài)分布，得到基線。之后，將50mm見(jiàn)方的上述夾層玻璃的樣品設(shè)置于wpa-100的測(cè)定部，獲得使設(shè)有圓偏振光濾光片的光源的光透過(guò)樣品后的偏振狀態(tài)分布。根據(jù)樣品的偏振狀態(tài)分布相對(duì)于基線的偏振狀態(tài)分布的變化算出雙折射的相位差。將雙折射的相位差的算出結(jié)果示于表3。

4.物性評(píng)價(jià)(收縮性的評(píng)價(jià))

使用長(zhǎng)度300mm×寬度300mm大小的透明玻璃代替使用長(zhǎng)度50mm×寬度50mm大小的透明玻璃，除此之外，在與上述同樣的條件下制作夾層玻璃。將所得夾層玻璃在80℃的烘箱中放置1周。測(cè)定在上述條件下放置后的、夾層玻璃的端部至a層的端部為止的距離中的最大的距離。以下述基準(zhǔn)評(píng)價(jià)該距離，作為收縮性的評(píng)價(jià)。將收縮性的評(píng)價(jià)結(jié)果示于表3。

＜評(píng)價(jià)基準(zhǔn)＞

◎：完全未見(jiàn)a層的收縮

○：a層的收縮為0.5mm以內(nèi)

×：a層的收縮超過(guò)0.5mm

5.物性評(píng)價(jià)(夾層玻璃的耐熱蠕變性的評(píng)價(jià))

如圖7所示那樣，將實(shí)施例1中得到的夾層玻璃用中間膜73夾持于長(zhǎng)度300mm×寬度100mm、厚度3mm的浮法玻璃71和72，使用真空層壓機(jī)(nisshinbomechatronicsinc.制1522n)，在熱板溫度165℃、抽真空時(shí)間12分鐘、加壓壓力50kpa、加壓時(shí)間17分鐘的條件下制作夾層玻璃70。

如圖8所示那樣，使用瞬間粘接劑，使重1kg的鐵板81膠合于玻璃72的單側(cè)，制作膠合有鐵板的夾層玻璃80。

如圖9所示那樣，將夾層玻璃80靠于支架91，在100℃的容器內(nèi)放置1周。放置后，測(cè)定玻璃72滑落的距離，基于以下的基準(zhǔn)評(píng)價(jià)前述距離，將該評(píng)價(jià)作為耐熱蠕變性的評(píng)價(jià)。

＜評(píng)價(jià)基準(zhǔn)＞

○：玻璃72滑落的距離為1mm以下。

×：玻璃72滑落的距離超過(guò)1mm。

6.物性評(píng)價(jià)(源自共軛二烯單體單元的雙鍵殘留量的算出)

測(cè)定實(shí)施例1中得到嵌段共聚物的氫化前后的碘值，根據(jù)其測(cè)定值算出。將雙鍵殘留量的算出結(jié)果示于表2。

7.物性評(píng)價(jià)(異戊二烯單元和丁二烯單元中的1,2-鍵合和3,4-鍵合的含量的總計(jì)值的算出)

對(duì)于實(shí)施例1中得到的嵌段共聚物的氫化物50mg溶解于氘代氯仿，進(jìn)行¹h-nmr的測(cè)定。分別測(cè)定異戊二烯單元和丁二烯單元中的1,2-鍵合和3,4-鍵合的含量，將它們加合，從而算出異戊二烯單元和丁二烯單元中的1,2-鍵合和3,4-鍵合的含量的總計(jì)值。將異戊二烯單元和丁二烯單元中的1,2-鍵合和3,4-鍵合的含量的總計(jì)值的算出結(jié)果示于表2。

8.物性評(píng)價(jià)(a層和b層的tanδ的峰高和峰溫度)

基于astmd4065-06，為了測(cè)定夾層玻璃用中間膜的動(dòng)態(tài)粘彈性，使用機(jī)械光譜儀(mettler-toledointernationalinc.制dma/sdta861e模型)。將a層用組合物和b層用組合物以及a層和b層的主成分(此處，各層的聚合物為主成分，但對(duì)于后述的實(shí)施例·比較例中的包含增塑劑的層，聚合物和增塑劑變?yōu)橹鞒煞?另行以210℃、5mpa進(jìn)行5分鐘熱加壓，制作評(píng)價(jià)用的樣品，分別切成厚度1mm、直徑3～10mm的圓柱狀(直徑不影響結(jié)果)，作為試驗(yàn)樣品使用。

以最大振幅0.1％的剪切應(yīng)變，對(duì)上述各試驗(yàn)樣品賦予頻率1000hz的固定正弦波的剪切振動(dòng)，將測(cè)定溫度以1℃/分鐘的恒定速度從-20升溫至60℃。根據(jù)astmd4092-07的定義求出a層和b層的tanδ的峰高和峰溫度。將a層和b層的tanδ的峰高和峰溫度的測(cè)定結(jié)果和a層主成分和b層主成分的tanδ的峰高和峰溫度示于表3。

9.物性評(píng)價(jià)(夾層玻璃中的可見(jiàn)光透射率的測(cè)定)

對(duì)于使用透明玻璃制作的夾層玻璃和使用綠玻璃制作的夾層玻璃，基于jisr3106，使用分光光度計(jì)u-4100(hitachihigh-techsciencecorporation制)，在20℃下測(cè)定可見(jiàn)光透射率。將可見(jiàn)光透射率的測(cè)定結(jié)果示于表3。

10.物性評(píng)價(jià)(夾層玻璃中的波長(zhǎng)800～1100nm的紅外線平均透射率的測(cè)定)

對(duì)于使用透明玻璃制作的夾層玻璃和使用綠玻璃制作的夾層玻璃，使用分光光度計(jì)u-4100，在20℃下測(cè)定波長(zhǎng)800～1100nm的紅外線平均透射率。將波長(zhǎng)800～1100nm的紅外線平均透射率的測(cè)定結(jié)果示于表3。

11.物性評(píng)價(jià)(夾層玻璃的色差變化δe*ab的評(píng)價(jià))

[耐氣候性試驗(yàn)]

對(duì)于使用綠玻璃制作的夾層玻璃，使用耐氣候性試驗(yàn)機(jī)(suga試驗(yàn)機(jī)株式會(huì)社制superxenonweathermetersx75)，在輻射照度180w/m²、黑板溫度60℃、相對(duì)濕度50％的條件下進(jìn)行曝露200小時(shí)的耐氣候性試驗(yàn)。

[色差變化δe*ab的測(cè)定]

基于jisz8781-4：2013，在耐氣候性試驗(yàn)的前后，使用色差計(jì)(suga試驗(yàn)機(jī)株式會(huì)社制、sm-t)測(cè)定夾層玻璃的色差。將從耐氣候性試驗(yàn)前的夾層玻璃的色差減去耐氣候性試驗(yàn)后的夾層玻璃的色差而得到的值作為色差變化δe＊ab。將色差變化δe＊ab的測(cè)定結(jié)果示于表3。

12.物性評(píng)價(jià)(夾層玻璃的聲音透過(guò)損失的評(píng)價(jià))

使用綠玻璃制作的夾層玻璃的聲音透過(guò)損失通過(guò)astme90-09(用于實(shí)驗(yàn)室測(cè)定建筑物的間壁和要素的空氣傳播聲音透過(guò)損失的標(biāo)準(zhǔn)試驗(yàn)方法)中規(guī)定的方法而測(cè)定。將聲音透過(guò)損失的測(cè)定結(jié)果示于表3。

13.物性評(píng)價(jià)(夾層玻璃的霧度的評(píng)價(jià))

使用綠玻璃制作的夾層玻璃的霧度基于jisk7105測(cè)定。將夾層玻璃的霧度的測(cè)定結(jié)果示于表3。

(實(shí)施例2)

b層中配混cwo代替a層中配混cwo，使b層中的面密度成為0.28g/m²，除此之外，利用與實(shí)施例1同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的組成和厚度示于表2、各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表3。

(實(shí)施例3)

b層中使用100質(zhì)量份的pvb-2(表1中記載)與15質(zhì)量份的聚酯多元醇的混合物代替使用100質(zhì)量份的pvb-1，除此之外，利用與實(shí)施例1同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的組成和厚度示于表2、各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表3。需要說(shuō)明的是，作為聚酯多元醇，使用kuraraypolyalcoholp-510(kurarayco.,ltd制、聚[(3-甲基-1,5-戊二醇)-alt-(己二酸)])。

(實(shí)施例4)

b層中使用100質(zhì)量份的pvb-2與37質(zhì)量份的聚酯多元醇的混合物代替使用100質(zhì)量份的pvb-1，除此之外，利用與實(shí)施例1同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的組成和厚度示于表2、各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表3。

(實(shí)施例5)

在經(jīng)過(guò)氮?dú)庵脫Q并干燥的耐壓容器中投入作為溶劑的環(huán)己烷50kg、作為陰離子聚合引發(fā)劑的仲丁基鋰130g，投入作為路易斯堿的四氫呋喃290g(仲丁基鋰包含10.5質(zhì)量％的環(huán)己烷溶液，因此仲丁基鋰的實(shí)質(zhì)添加量為13.9g)。將耐壓容器內(nèi)升溫至50℃后，加入苯乙烯1.8kg，使其聚合1小時(shí)，接著加入異戊二烯13.2kg使其聚合2小時(shí)，進(jìn)一步加入苯乙烯1.8kg，使其聚合1小時(shí)，從而得到包含聚苯乙烯-聚異戊二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物的反應(yīng)液。

在氫氣氣氛下，向該反應(yīng)液中添加由辛酸鎳和三甲基鋁形成的齊格勒系氫化催化劑，在氫氣壓力1mpa、80℃的條件下使其反應(yīng)5小時(shí)。將該反應(yīng)液自然冷卻和放壓后，通過(guò)水洗去除上述催化劑，使其真空干燥，從而得到聚苯乙烯-聚異戊二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物的氫化物(以下，記作tpe-2)。接著，在200℃下將tpe-2與tpe-1以質(zhì)量比1：1進(jìn)行熔融混煉，得到tpe-3。

作為a層的主成分，使用tpe-3代替tpe-1，使a層的厚度為160μm、b層的厚度為300μm，除此之外，利用與實(shí)施例1同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的組成和厚度示于表2、各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表3。

需要說(shuō)明的是，表示實(shí)施例5中得到的a層中的周期性(干涉性)散射的方位角強(qiáng)度分布的圖如圖4的41所示。圖4中，縱軸表示周期性(干涉性)散射的散射強(qiáng)度，橫軸表示方位角(90～270度)。

[表1]

[表2]

[表3]

(實(shí)施例6)

a層中，使cwo的面密度為0.16g/m²代替使cwo的面密度為0.25g/m²，進(jìn)一步添加ito(mitsubishimaterialselectronicchemicalsco.,ltd.制：錫摻雜氧化銦)，使ito的面密度為0.75g/m²，除此之外，利用與實(shí)施例1同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的構(gòu)成和各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表4或表5。

(實(shí)施例7)

a層中，使用ito代替cwo，使ito的面密度為1.50g/m²，除此之外，利用與實(shí)施例1同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的構(gòu)成和各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表4或表5。

(實(shí)施例8)

a層中，使ito的面密度為4.70g/m²，除此之外，利用與實(shí)施例7同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的構(gòu)成和各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表4或表5。

[表4]

[表5]

(比較例1)

作為a層的主成分，使用tpe-2代替tpe-1，使a層的厚度為330μm、b層的厚度為215μm，除此之外，利用與實(shí)施例1同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的組成和厚度示于表6、各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表7。

需要說(shuō)明的是，表示比較例1中得到的a層中的周期性(干涉性)散射的方位角強(qiáng)度分布的圖如圖4的42所示。

此處，將a層的切割面的相位圖像示于圖6。圖6中的相位圖像中，長(zhǎng)徑尺寸達(dá)到最大的島成分為島成分61。島成分61的長(zhǎng)徑尺寸為119nm。另外，長(zhǎng)徑尺寸達(dá)到最大的島成分的長(zhǎng)徑尺寸的平均值為123nm。

(比較例2)

作為a層的主成分，使用tpe-2代替tpe-1，使a層的厚度為330μm、b層的厚度為215μm，除此之外，利用與實(shí)施例2同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的組成和厚度示于表6、各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表7。

[表6]

※ip：異戊二烯單元、bd：丁二烯單元

[表7]

(實(shí)施例9)

a層中不使用粘接力調(diào)節(jié)劑，b層中使用離聚物(dupont株式會(huì)社制、sentryglas(r)interlayer)代替使用pvb-1，除此之外，利用與實(shí)施例1同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的組成和厚度示于表8、各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表9。

(實(shí)施例10)

a層中不使用粘接力調(diào)節(jié)劑，b層中使用離聚物(dupont株式會(huì)社制、sentryglas(r)interlayer)代替使用pvb-1，除此之外，利用與實(shí)施例5同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的組成和厚度示于表8、各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表9。

(實(shí)施例11)

將tpe-1與tpe-2以質(zhì)量比1：3在200℃下進(jìn)行熔融混煉，得到tpe-4。a層中使用tpe-4代替tpe-1，不使用粘接力調(diào)節(jié)劑，b層中使用離聚物(dupont株式會(huì)社制、sentryglas(r)interlayer)代替pvb-1，使a層的厚度為220μm、b層的厚度為270μm，除此之外，利用與實(shí)施例1同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的組成和厚度示于表8、各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表9。

此處，將a層的切割面的相位圖像示于圖5。圖5中，島成分51分散存在于海成分52中。圖5中的相位圖像中，長(zhǎng)徑尺寸達(dá)到最大的島成分為島成分51。島成分51的長(zhǎng)徑尺寸為連接末端51a與末端51b的線段的長(zhǎng)度，為89nm。另外，長(zhǎng)徑尺寸達(dá)到最大的島成分的長(zhǎng)徑尺寸的平均值為82nm。

(實(shí)施例12)

b層中配混cwo，代替a層中配混cwo，使b層中的面密度為0.28g/m²，除此之外，利用與實(shí)施例11同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的組成和厚度示于表8、各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表9。

(比較例3)

a層中不使用粘接力調(diào)節(jié)劑，b層中使用離聚物(dupont株式會(huì)社制、sentryglas(r)interlayer)代替pvb-1，除此之外，利用與比較例1同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的組成和厚度示于表8、各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表9。

(比較例4)

a層中不使用粘接力調(diào)節(jié)劑，b層中使用離聚物(dupont株式會(huì)社制、sentryglas(r)interlayer)代替pvb-1，除此之外，利用與比較例2同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的組成和厚度示于表8、各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表9。[表8]

[表9]

(實(shí)施例13)

在經(jīng)過(guò)氮?dú)庵脫Q并干燥的耐壓容器中投入作為溶劑的環(huán)己烷50kg、作為陰離子聚合引發(fā)劑的仲丁基鋰90g，投入作為路易斯堿的n,n,n’,n’-四甲基乙二胺(以下，稱(chēng)為tmeda)30g(仲丁基鋰包含10.5質(zhì)量％的環(huán)己烷溶液，因此仲丁基鋰的實(shí)質(zhì)添加量為9.5g)。將耐壓容器內(nèi)升溫至50℃后，加入苯乙烯1.0kg，使其聚合1小時(shí)，接著加入丁二烯14.6kg使其聚合2小時(shí)，進(jìn)一步加入苯乙烯1.0kg，使其聚合1小時(shí)，從而得到包含聚苯乙烯-聚丁二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物的反應(yīng)液。

在氫氣氣氛下，向該反應(yīng)液中添加由辛酸鎳和三甲基鋁形成的齊格勒系氫化催化劑，在氫氣壓力1mpa、80℃的條件下使其反應(yīng)5小時(shí)。將該反應(yīng)液自然冷卻和放壓后，通過(guò)水洗去除上述催化劑，使其真空干燥，從而得到聚苯乙烯-聚丁二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物的氫化物(以下，記作tpe-5)。

a層中，使用tpe-5代替tpe-1，不使用粘接力調(diào)節(jié)劑，b層中，使用離聚物代替pvb-1，除此之外，利用與實(shí)施例1同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的構(gòu)成和各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表10或表11。

(實(shí)施例14)

在經(jīng)過(guò)氮?dú)庵脫Q并干燥的耐壓容器中投入作為溶劑的環(huán)己烷50kg、作為陰離子聚合引發(fā)劑的仲丁基鋰82g，投入作為路易斯堿的四氫呋喃110g(仲丁基鋰包含10.5質(zhì)量％的環(huán)己烷溶液，因此仲丁基鋰的實(shí)質(zhì)添加量為8.6g)。將耐壓容器內(nèi)升溫至50℃后，加入苯乙烯0.5kg使其聚合1小時(shí)，接著加入異戊二烯8.2kg和丁二烯6.5kg，使其聚合2小時(shí)，進(jìn)一步加入苯乙烯1.5kg，使其聚合1小時(shí)，從而得到包含聚苯乙烯-聚(異戊二烯/丁二烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物的反應(yīng)液。

在氫氣氣氛下，向該反應(yīng)液中添加由辛酸鎳和三甲基鋁形成的齊格勒系氫化催化劑，在氫氣壓力1mpa、80℃的條件下使其反應(yīng)5小時(shí)。將該反應(yīng)液自然冷卻和放壓后，通過(guò)水洗去除上述催化劑，使其真空干燥，從而得到聚苯乙烯-聚(異戊二烯/丁二烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物的氫化物(以下，記作tpe-6)。

a層中，使用tpe-6代替tpe-5，除此之外，利用與實(shí)施例13同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的構(gòu)成和各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表10或表11。

(比較例5)

在經(jīng)過(guò)氮?dú)庵脫Q并干燥的耐壓容器中投入作為溶劑的環(huán)己烷50kg、作為陰離子聚合引發(fā)劑的仲丁基鋰217g，投入作為路易斯堿的四氫呋喃80g(仲丁基鋰包含10.5質(zhì)量％的環(huán)己烷溶液，因此仲丁基鋰的實(shí)質(zhì)添加量為22.8g)。將耐壓容器內(nèi)升溫至50℃后，加入苯乙烯2.5kg使其聚合1小時(shí)，接著加入丁二烯11.7kg，使其聚合2小時(shí)，進(jìn)一步加入苯乙烯2.5kg，使其聚合1小時(shí)，從而得到包含聚苯乙烯-聚丁二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物的反應(yīng)液。

在氫氣氣氛下，向該反應(yīng)液中添加由辛酸鎳和三甲基鋁形成的齊格勒系氫化催化劑，在氫氣壓力1mpa、80℃的條件下使其反應(yīng)5小時(shí)。將該反應(yīng)液自然冷卻和放壓后，通過(guò)水洗去除上述催化劑，使其真空干燥，從而得到聚苯乙烯-聚丁二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物的氫化物(以下，記作tpe-7)。

a層中使用tpe-7代替tpe-5，除此之外，利用與實(shí)施例13同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的構(gòu)成和各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表10或表11。

(實(shí)施例15)

對(duì)a層中使用的嵌段共聚物的氫化處理中，使氫氣供給量相對(duì)于嵌段共聚物的雙鍵量為50摩爾％，形成雙鍵殘留量達(dá)到50摩爾％的氫化物(以下，記作tpe-8)，除此之外，利用與實(shí)施例1同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的構(gòu)成和各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表10或表11。

(實(shí)施例16)

對(duì)a層中使用的嵌段共聚物的氫化處理中，使氫氣壓力為10mpa代替使氫氣壓力為1mpa，形成雙鍵殘留量為1摩爾％的氫化物(以下，記作tpe-9)，除此之外，利用與實(shí)施例1同樣的方法制作夾層玻璃用中間膜和夾層玻璃，進(jìn)行各種物性評(píng)價(jià)。將夾層玻璃用中間膜的構(gòu)成和各種物性評(píng)價(jià)的結(jié)果示于表10或表11。

[表10]

[表11]

附圖標(biāo)記說(shuō)明

1a層

2ab層

2bb層

11a層的tanδ

12a層的剪切復(fù)合彈性模量g＊

41實(shí)施例5中得到的a層中的周期性(干涉性)散射的方位角強(qiáng)度分布

42比較例1中得到的a層中的周期性(干涉性)散射的方位角強(qiáng)度分布

51島成分

52海成分

61島成分

70夾層玻璃

71玻璃

72玻璃

73夾層玻璃用中間膜

80夾層玻璃

81鐵板

91支架