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高循環(huán)高比能鋰離子動(dòng)力電池及其制備方法與流程

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高循環(huán)高比能鋰離子動(dòng)力電池及其制備方法與流程

本發(fā)明涉及鋰離子動(dòng)力電池,具體地,涉及一種高循環(huán)高比能鋰離子動(dòng)力電池及其制備方法。



背景技術(shù):

目前國(guó)內(nèi)新能源汽車市場(chǎng)上銷售的純電動(dòng)汽車產(chǎn)品越來(lái)越豐富,但絕大多數(shù)純電動(dòng)汽車的續(xù)航里程都在200公里以下,續(xù)航里程超過(guò)300公里的純電動(dòng)車屈指可數(shù)。鑒于動(dòng)力電池在電動(dòng)汽車產(chǎn)業(yè)發(fā)展關(guān)鍵作用,國(guó)際上各發(fā)達(dá)國(guó)家都高度重視高比能動(dòng)力電池研發(fā),并將2020年電池比能量發(fā)展目標(biāo)定為250-350Wh/kg。

從鋰離子動(dòng)力電池高比能、高安全性以及材料產(chǎn)業(yè)發(fā)展現(xiàn)狀出發(fā),采用高鎳三元NCM811和NCA為正極材料是今后的重要方向,但亟待改善快速衰減、倍率性能差等問(wèn)題。此外NCA材料存在易吸水、組分不穩(wěn)定及應(yīng)用難度大等不足;而NCM811材料存在倍率性能差、容量衰減快以及安全性低等主要問(wèn)題亟待解決。

在高比能電池負(fù)極材料方面,硅負(fù)極材料以其高理論容量(達(dá)4200mAh/g)、低成本等優(yōu)勢(shì)成為行業(yè)熱點(diǎn)。但該種材料在充放電循環(huán)過(guò)程的高體積膨脹效應(yīng),使其循環(huán)壽命、倍率、低溫等特性受到影響。



技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素:

本發(fā)明的目的是提供一種高循環(huán)高比能鋰離子動(dòng)力電池及其制備方法,通過(guò)該方法制得的高循環(huán)高比能鋰離子動(dòng)力電池具有優(yōu)異的比能量、循環(huán)壽命、高低溫初始容量,并且該制備方法工藝簡(jiǎn)單、易操作進(jìn)而使得其易于產(chǎn)業(yè)化。

為了實(shí)現(xiàn)上述目的,本發(fā)明提供了一種高循環(huán)高比能鋰離子動(dòng)力電池的制備方法,包括:

1)將正極漿料涂覆于正極集流體的正反兩面,接著烘干、碾壓、分條、制片以制得正極片;

2)將負(fù)極漿料涂覆于負(fù)極集流體的正反兩面,接著烘干、碾壓、分條、制片以制得負(fù)極片;

3)將正極片、隔膜、負(fù)極片制成極組,然后將極組裝入鋼殼中并點(diǎn)底滾槽;

4)將電解液注入鋼殼中,接著點(diǎn)蓋、壓蓋、封口制作成電芯;

5)采用階梯電流對(duì)電芯進(jìn)行預(yù)化成以制得高循環(huán)高比能鋰離子動(dòng)力電池;

其中,正極漿料含有正極活性材料、導(dǎo)電劑和粘結(jié)劑且正極活性材料、導(dǎo)電劑和粘結(jié)劑的重量比為96.0-97.5:0.8-2.0:1.5-2.5,正極活性材料為摻雜改性的NCM811材料且滿足以下條件:克容量≥205mAh/g、粒徑分布D50為11-15μm、振實(shí)密度≥2.2g/cm3、比表面積為0.25-0.70m2/g;負(fù)極片的負(fù)極漿料含有負(fù)極活性材料、導(dǎo)電劑和粘結(jié)劑且負(fù)極活性材料、導(dǎo)電劑和粘結(jié)劑的重量比為94.0-97.0:0.4-1.6:2.5-5,負(fù)極活性材料為高分子聚合物表面包覆的硅碳復(fù)合材料且滿足以下條件:克容量≥800mAh/g、振實(shí)密度≥0.8g/cm3、壓實(shí)密度≥1.2g/cm3、比表面積≤10m2/g。

本發(fā)明還提供了一種高循環(huán)高比能鋰離子動(dòng)力電池,該高循環(huán)高比能鋰離子動(dòng)力電池通過(guò)上述的制備方法制備而成。

通過(guò)上述技術(shù)方案,本發(fā)明通過(guò)采用優(yōu)化改性的正、負(fù)極活性材料,制備的鋰離子電池比能量可達(dá)300Wh/kg,循環(huán)壽命≥1500次,-20℃低溫放電容量≥71%初始容量,55℃高溫放電容量≥92%初始容量。同時(shí),本發(fā)明通過(guò)將粉體材料預(yù)先混合攪拌,再捏合,最后分散均勻的方法,可以使不同材料組分混合更均勻,縮短混合時(shí)間,提高生產(chǎn)效率。此外,本發(fā)明采用階梯電流預(yù)化成的方法,使極片表面形成的SEI膜更致密、穩(wěn)定。最后,本發(fā)明的工藝是在18650圓柱形成熟工藝的基礎(chǔ)上進(jìn)行了優(yōu)良改進(jìn),其工藝簡(jiǎn)單、易操作,易實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化。

本發(fā)明的其他特征和優(yōu)點(diǎn)將在隨后的具體實(shí)施方式部分予以詳細(xì)說(shuō)明。

附圖說(shuō)明

附圖是用來(lái)提供對(duì)本發(fā)明的進(jìn)一步理解,并且構(gòu)成說(shuō)明書的一部分,與下面的具體實(shí)施方式一起用于解釋本發(fā)明,但并不構(gòu)成對(duì)本發(fā)明的限制。在附圖中:

圖1是檢測(cè)例1中電池充放電循環(huán)曲線圖(0.2C充電/1C放電);

圖2是檢測(cè)例1中電池在-20℃下低溫放電曲線圖;

圖3是檢測(cè)例1中電池在55℃下高溫放電曲線圖。

具體實(shí)施方式

以下對(duì)本發(fā)明的具體實(shí)施方式進(jìn)行詳細(xì)說(shuō)明。應(yīng)當(dāng)理解的是,此處所描述的具體實(shí)施方式僅用于說(shuō)明和解釋本發(fā)明,并不用于限制本發(fā)明。

本發(fā)明提供了一種高循環(huán)高比能鋰離子動(dòng)力電池的制備方法,包括:

1)將正極漿料涂覆于正極集流體的正反兩面,接著烘干、碾壓、分條、制片以制得正極片;

2)將負(fù)極漿料涂覆于負(fù)極集流體的正反兩面,接著烘干、碾壓、分條、制片以制得負(fù)極片;

3)將正極片、隔膜、負(fù)極片制成極組,然后將極組裝入鋼殼中并點(diǎn)底滾槽;

4)將電解液注入鋼殼中,接著點(diǎn)蓋、壓蓋、封口制作成電芯;

5)采用階梯電流對(duì)電芯進(jìn)行預(yù)化成以制得高循環(huán)高比能鋰離子動(dòng)力電池;

其中,正極漿料含有正極活性材料、導(dǎo)電劑和粘結(jié)劑且正極活性材料、導(dǎo)電劑和粘結(jié)劑的重量比為96.0-97.5:0.8-2.0:1.5-2.5,正極活性材料為摻雜改性的NCM811材料且滿足以下條件:克容量≥205mAh/g、粒徑分布D50為11-15μm、振實(shí)密度≥2.2g/cm3、比表面積為0.25-0.70m2/g;負(fù)極片的負(fù)極漿料含有負(fù)極活性材料、導(dǎo)電劑和粘結(jié)劑且負(fù)極活性材料、導(dǎo)電劑和粘結(jié)劑的重量比為94.0-97.0:0.4-1.6:2.5-5,負(fù)極活性材料為高分子聚合物表面包覆的硅碳復(fù)合材料且滿足以下條件:克容量≥800mAh/g、振實(shí)密度≥0.8g/cm3、壓實(shí)密度≥1.2g/cm3、比表面積≤10m2/g。

在本發(fā)明的正極漿料中,導(dǎo)電劑以及粘結(jié)劑的具體種類可以在寬的范圍選擇,但是為了使制得的鋰離子動(dòng)力電池具有更優(yōu)異的比能量、循環(huán)壽命、高低溫初始容量,優(yōu)選地,在正極漿料中,導(dǎo)電劑選自乙炔黑、Super-P、納米碳管、石墨烯中的至少兩種,粘結(jié)劑為聚偏二氟乙烯PVDF。

在本發(fā)明的負(fù)極漿料中,導(dǎo)電劑以及粘結(jié)劑的具體種類可以在寬的范圍選擇,但是為了使制得的鋰離子動(dòng)力電池具有更優(yōu)異的比能量、循環(huán)壽命、高低溫初始容量,優(yōu)選地,在負(fù)極漿料中,導(dǎo)電劑選自乙炔黑、Super-P、石墨導(dǎo)電劑KS中的至少兩種,粘結(jié)劑為聚丙烯酸PAA和/或丁苯橡膠中。

在本發(fā)明中,正極集流體以及負(fù)極集流體的具體種類可以在寬的范圍選擇,但是為了使制得的鋰離子動(dòng)力電池具有更優(yōu)異的比能量、循環(huán)壽命、高低溫初始容量,優(yōu)選地,正極集流體為厚度為10-16μm的鋁箔,負(fù)極集流體為7-11μm的銅箔。

在本發(fā)明中,正極片的壓實(shí)程度可以在寬的范圍選擇,但是為了使制得的鋰離子動(dòng)力電池具有更優(yōu)異的比能量、循環(huán)壽命、高低溫初始容量,優(yōu)選地,正極片滿足以下條件:壓實(shí)密度為3.3-3.5g/cm3,面密度為239-242g/cm2

在本發(fā)明中,負(fù)極片的壓實(shí)程度可以在寬的范圍選擇,但是為了使制得的鋰離子動(dòng)力電池具有更優(yōu)異的比能量、循環(huán)壽命、高低溫初始容量,優(yōu)選地,負(fù)極片滿足以下條件:壓實(shí)密度為1.5-1.7g/cm3,面密度為67.5-71.0g/cm2

在本發(fā)明中,正極漿料的制備方法可以在寬的范圍選擇,但是為了使制得的鋰離子動(dòng)力電池具有更優(yōu)異的比能量、循環(huán)壽命、高低溫初始容量,優(yōu)選地,在步驟1)之前,制備方法還包括:

a、在真空條件下,將正極活性材料、導(dǎo)電劑和粘結(jié)劑于800-1200RPM的轉(zhuǎn)速下攪拌30-60min以制得正極合漿材料粉體;

b、在20-50℃的真空條件下,將有機(jī)溶劑與正極合漿材料粉體在1200-1500RPM的轉(zhuǎn)速下攪拌60-90min以制得正極合漿膏體1;

c、在20-50℃的真空條件下,將有機(jī)溶劑與正極合漿膏體1在1200-1500RPM的轉(zhuǎn)速下攪拌60-90min以制得正極合漿膏體2;

d、將有機(jī)溶劑分批次添加至正極合漿膏體2中,攪拌、過(guò)150目的篩網(wǎng)以得到正極漿料;

其中,相對(duì)于3重量份的正極合漿材料粉體,步驟b、步驟c、步驟d中的有機(jī)溶劑的總量為1.9-2.1重量份;步驟b、步驟c、步驟d中的有機(jī)溶劑的重量比為50-60:20-30:10-30。

在本發(fā)明中,負(fù)極漿料的制備方法可以在寬的范圍選擇,但是為了使制得的鋰離子動(dòng)力電池具有更優(yōu)異的比能量、循環(huán)壽命、高低溫初始容量,優(yōu)選地,在步驟2)之前,制備方法還包括:

a、在真空條件下,將負(fù)極活性材料、導(dǎo)電劑和粘結(jié)劑于800-1200RPM的轉(zhuǎn)速下攪拌30-60min以制得負(fù)極合漿材料粉體;

b、在20-50℃的真空條件下,將去離子水與負(fù)極合漿材料粉體在1200-1500RPM的轉(zhuǎn)速下攪拌60-90min以制得負(fù)極合漿膏體1;

c、在20-50℃的真空條件下,將去離子水與負(fù)極合漿膏體1在1200-1500RPM的轉(zhuǎn)速下攪拌60-90min以制得負(fù)極合漿膏體2;

d、將去離子水分批次添加至負(fù)極合漿膏體2中,攪拌、過(guò)120目的篩網(wǎng)以得到正極漿料;

其中,相對(duì)于1重量份的負(fù)極合漿材料粉體,步驟b、步驟c、步驟d中的去離子水的總量為1.2-1.4重量份;步驟b、步驟c、步驟d中的去離子水的重量比為50-60:20-30:10-30。

在本發(fā)明中,電解液以及隔膜的具體種類可以在寬的范圍選擇,但是為了使制得的鋰離子動(dòng)力電池具有更優(yōu)異的比能量、循環(huán)壽命、高低溫初始容量,優(yōu)選地,電解液含有LiPF6碳酸乙烯酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)和碳酸二甲酯(DMC);隔膜為濕法同步雙拉的陶瓷隔膜。

在本發(fā)明中,預(yù)化成的具體步驟可以在寬的范圍選擇,但是為了使制得的鋰離子動(dòng)力電池具有更優(yōu)異的比能量、循環(huán)壽命、高低溫初始容量,優(yōu)選地,預(yù)化成包括以下步驟:

a、先用0.049-0.051C的電流恒流充電60-90min,或截止電壓為2.5V;

b、再用0.09-0.011C的電流恒流充電60-90min,或截止電壓為3.0V;

c、接著用0.019-0.021C的電流恒流充電60-90min,或截止電壓為3.7V;

d、最后用0.49-0.51C的電流恒流充電至4.2V,接著4.2V恒壓充至0.02C。

本發(fā)明還提供了一種高循環(huán)高比能鋰離子動(dòng)力電池,該高循環(huán)高比能鋰離子動(dòng)力電池通過(guò)上述的制備方法制備而成。

以下將通過(guò)實(shí)施例對(duì)本發(fā)明進(jìn)行詳細(xì)描述。

實(shí)施例1

1)按以下步驟進(jìn)行正極片的制備:

a、按質(zhì)量分?jǐn)?shù)比稱取以下固體原材料:改性NCM811 96.4%、SP 1.0%、石墨烯0.6%、PVDF 5130 2.0%,并將各固體原材料放入120℃的真空烘箱中,混料240min,真空度≤-0.08MPa;再稱取質(zhì)量分?jǐn)?shù)為以上四種原材料質(zhì)量總和的2/3的有機(jī)溶劑N-甲基吡咯烷酮NMP。

b、將改性NCM811、Super-P、石墨烯、PVDF 5130加入到真空攪拌機(jī)中,真空攪拌機(jī)自轉(zhuǎn)900RPM攪拌60min;接著加入60重量%的有機(jī)溶劑NMP,真空攪拌機(jī)自轉(zhuǎn)1500RPM攪拌90min,攪拌溫度控制在50℃以下;再加入30重量%的有機(jī)溶劑NMP,真空攪拌機(jī)自轉(zhuǎn)1500RPM攪拌90min,攪拌溫度控制在50℃以下;最后將剩余10重量%的有機(jī)溶劑NMP,分批加入,調(diào)試漿料的粘度,粘度范圍為3000-6000mPa·s。

c、將調(diào)試粘度后的漿料過(guò)150目的篩子,再將過(guò)篩后的正極漿料涂覆于厚度14μm鋁箔的正反兩面,烘干、碾壓、分條、制片,得到壓實(shí)密度為3.4g/cm3,面密度為241g/cm2的正極片。

2)按以下步驟進(jìn)行負(fù)極片的制備:

a、按質(zhì)量分?jǐn)?shù)比稱取以下固體原材料:改性硅碳合金材料95.0%、Super-P 0.5%、KS 0.5%、PAA 4.0%;再稱取質(zhì)量分?jǐn)?shù)為以上四種原材料質(zhì)量總和的1.2倍的去離子水。

b、將改性硅碳復(fù)合材料、Super-P、KS、PAA加入到真空攪拌機(jī)中,真空攪拌機(jī)自轉(zhuǎn)900RPM攪拌60min;接著加入60重量%的去離子水,真空攪拌機(jī)自轉(zhuǎn)1500RPM攪拌90min,攪拌溫度控制在50℃以下;再加入30重量%的去離子水,真空攪拌機(jī)自轉(zhuǎn)1500RPM攪拌90min,攪拌溫度控制在50℃以下;最后將剩余10重量%的去離子水,分批加入,調(diào)試漿料的粘度,粘度范圍為2000-4000mPa·s。

c、將調(diào)試粘度后的漿料過(guò)120目的篩子,再將過(guò)篩后的負(fù)極漿料涂覆于厚度9μm銅箔的正反兩面,烘干、碾壓、分條、制片,得到壓實(shí)密度為1.6g/cm3,面密度為69.0g/cm2的負(fù)極片。

3)入殼注液:

將正極片按照長(zhǎng)為708mm、寬為57.5mm,負(fù)極片按照長(zhǎng)為774mm、寬為59mm的電池工藝裁片,然后按照正極片、隔膜、負(fù)極片的方式進(jìn)行卷繞,裝入18650鋼殼中,點(diǎn)底滾槽;最后注入電解液,點(diǎn)蓋,壓蓋,封口。

4)電池預(yù)化成

a、先用0.05C的電流恒流充電60-90min,或截止電壓2.5V;

b、用0.1C的電流恒流充電60-90min,或截止電壓3.0V;

c、用0.2C的電流恒流充電60-90min,或截止電壓3.7V;

d、最后用0.5C的電流恒流充電至4.2V,4.2V恒壓充至0.02C。

預(yù)化成完成后,將電池常溫?cái)R置7天后,分容,入庫(kù)。

檢測(cè)例1

1)將實(shí)施例1中制得的電池進(jìn)行檢測(cè),結(jié)果顯示電池容量為3.8Ah,重量為46.12g,比能量為304.8Wh/kg。

2)將實(shí)施例1中制得的電池進(jìn)行充放電循環(huán)檢測(cè)(0.2C充電/1C放電),結(jié)果見(jiàn)圖1(橫坐標(biāo)為循環(huán)次數(shù),縱坐標(biāo)為容量保持率(%))。

3)檢測(cè)實(shí)施例1中制得的電池在-20℃低溫放電容量,結(jié)果見(jiàn)圖2(橫坐標(biāo)為占1C放電初始容量比(%),縱坐標(biāo)為電壓(mV))。

4)檢測(cè)實(shí)施例1中制得的電池在55℃高溫放電容量,參照?qǐng)D3(橫坐標(biāo)為占1C放電初始容量比(%),縱坐標(biāo)為電壓(mV))。

由1-3可知,本發(fā)明制得的電池具有以下性能:循環(huán)壽命≥1500次,-20℃低溫放電容量≥71%初始容量,55℃高溫放電容量≥92%初始容量。

實(shí)施例2

按照實(shí)施例1的方法制備高循環(huán)高比能鋰離子動(dòng)力電池,所不同的是正極合漿材料的組分以及質(zhì)量比為:改性NCM811 96.0%、SP 1.0%、石墨烯1.0%、PVDF 5130 2.0%,負(fù)極合漿材料的組分以及質(zhì)量比為:改性硅碳復(fù)合材料95.0%、SP 0.5%、KS 0.5%、PAA 2.0%、丁苯橡膠2.0%;正極片的壓實(shí)密度為3.37g/cm3,面密度為240.6g/cm2;負(fù)極片的壓實(shí)密度為1.58g/cm3,面密度為68.7g/cm2。

檢測(cè)顯示本案例制備的電池滿足以下性能:電池容量為3.8Ah,重量為46.70g,比能量為301.1Wh/kg。同時(shí),本案例制備的電池也具有以下性能:循環(huán)壽命≥1500次,-20℃低溫放電容量≥71%初始容量,55℃高溫放電容量≥92%初始容量。

實(shí)施例3

按照實(shí)施例1的方法制備高循環(huán)高比能鋰離子動(dòng)力電池,所不同的是正極合漿材料的組分以及質(zhì)量比為:改性NCM811 96.5%、乙炔黑0.5%、納米碳管0.5%、石墨烯0.5%、PVDF 5130 2.0%,負(fù)極合漿材料的組分以及質(zhì)量比為:改性硅碳復(fù)合材料95.5%、乙炔黑0.5%、KS 0.5%、PAA 2.0%、丁苯橡膠2.0%;正極片的壓實(shí)密度為3.42g/cm3,面密度為241.4g/cm2;負(fù)極片的壓實(shí)密度為1.62g/cm3,面密度為69.3g/cm2。

檢測(cè)顯示本案例制備的電池滿足以下性能:電池容量為3.8Ah,重量為45.80g,比能量為307.0Wh/kg。同時(shí),本案例制備的電池也具有以下性能:循環(huán)壽命≥1500次,-20℃低溫放電容量≥71%初始容量,55℃高溫放電容量≥92%初始容量。

實(shí)施例4

按照實(shí)施例1的方法制備高循環(huán)高比能鋰離子動(dòng)力電池,所不同的是正極合漿材料的組分以及質(zhì)量比為:改性NCM811 96.5%、SP 1.0%、納米碳管1.0%、PVDF 5130 2.0%,負(fù)極合漿材料的組分以及質(zhì)量比為:改性硅碳復(fù)合材料95.3%、乙炔黑0.6%、KS 0.6%、PAA 1.5%、丁苯橡膠2.5%;正極片的壓實(shí)密度為3.40g/cm3,面密度為241.5g/cm2;負(fù)極片的壓實(shí)密度為1.61g/cm3,面密度為69.4g/cm2。

檢測(cè)顯示本案例制備的電池滿足以下性能:電池容量為3.8Ah,重量為45.77g,比能量為307.2Wh/kg。同時(shí),本案例制備的電池也具有以下性能:循環(huán)壽命≥1500次,-20℃低溫放電容量≥71%初始容量,55℃高溫放電容量≥92%初始容量。

以上詳細(xì)描述了本發(fā)明的優(yōu)選實(shí)施方式,但是,本發(fā)明并不限于上述實(shí)施方式中的具體細(xì)節(jié),在本發(fā)明的技術(shù)構(gòu)思范圍內(nèi),可以對(duì)本發(fā)明的技術(shù)方案進(jìn)行多種簡(jiǎn)單變型,這些簡(jiǎn)單變型均屬于本發(fā)明的保護(hù)范圍。

另外需要說(shuō)明的是,在上述具體實(shí)施方式中所描述的各個(gè)具體技術(shù)特征,在不矛盾的情況下,可以通過(guò)任何合適的方式進(jìn)行組合,為了避免不必要的重復(fù),本發(fā)明對(duì)各種可能的組合方式不再另行說(shuō)明。

此外,本發(fā)明的各種不同的實(shí)施方式之間也可以進(jìn)行任意組合,只要其不違背本發(fā)明的思想,其同樣應(yīng)當(dāng)視為本發(fā)明所公開(kāi)的內(nèi)容。

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