一種具有火花等離子體燒結(jié)的端塞的SiC基體燃料包殼管的制作方法
【專(zhuān)利說(shuō)明】一種具有火花等離子體燒結(jié)的端塞的S i C基體燃料包殼管
[0001]相關(guān)申請(qǐng)的交叉引用
[0002]本申請(qǐng)要求2013年9月16日提交的美國(guó)專(zhuān)利申請(qǐng)序列號(hào)N0.14/027,299的權(quán)益，通過(guò)引用將其并入本文。
【背景技術(shù)】1 ■
技術(shù)領(lǐng)域
[0003]本發(fā)明涉及一種由碳化硅(在此稱(chēng)為SiC)制成的燃料棒包殼管，而不管包殼設(shè)計(jì)的結(jié)構(gòu)(單式、在內(nèi)部上具有單式SiC的雙聯(lián)式、以及由SiC纖維和外部上的SiC基體制成的復(fù)合體、等等)，其具有火花等離子體燒結(jié)密封端塞。
[0004]2.相關(guān)技術(shù)說(shuō)明
[0005]在典型的核反應(yīng)堆，例如壓水(PWR )、重水(如CANDU)或沸水反應(yīng)堆(BWR)中，該反應(yīng)堆芯包括大量的燃料組件，每個(gè)組件由多個(gè)長(zhǎng)的燃料元件或燃料棒構(gòu)成。每個(gè)燃料棒包含核燃料裂變材料，例如二氧化鈾(UO2)、二氧化钚(PuO2)和氮化鈾(UN)和/或硅化鈾(U3Si2)中的至少一種；以及在芯塊之上或之內(nèi)的可能的添加劑，例如硼或硼化合物，釓或釓化合物等，其通常為核燃料芯塊的堆踩體形式，盡管也使用環(huán)形或顆粒形式。該燃料棒具有充當(dāng)裂變材料的容器的包殼。所述燃料棒在陣列中被分組在一起，將該陣列組織成在芯中提供足以支持高速率核裂變的中子通量，因而以熱的形式釋放大量的能量。將冷卻劑如水栗送通過(guò)該芯，以提取在芯中產(chǎn)生的熱量用于產(chǎn)生有用的工作。燃料組件在尺寸和設(shè)計(jì)方面根據(jù)芯的所需尺寸和反應(yīng)器的尺寸而改變。
[0006]燃料棒上的包殼通常由鋯(Zr)與高達(dá)約2wt%的其它金屬如Nb、Sn、Fe和Cr制成。例如Biancheria等，Kapi I和Lahoda教導(dǎo)了這樣的錯(cuò)合金包殼管(分別是美國(guó)專(zhuān)利N0.3427222; 5075075;以及7139360)。燃料棒/包殼具有在各端處的端帽和壓緊裝置例如金屬?gòu)椈梢员３趾巳剂闲緣K堆踩體就位。圖1示出了這種類(lèi)型的現(xiàn)有技術(shù)設(shè)計(jì)，顯示了一串燃料芯塊10、鋯基包殼12、彈簧壓緊裝置14和端帽16。
[0007]存在一些與金屬包殼燃料棒相關(guān)的問(wèn)題。如果與可能存在于前文所提及的冷卻水中的碎肩接觸，它們可磨損。在嚴(yán)酷的條件下諸如"超出設(shè)計(jì)基礎(chǔ)"事故中，金屬包殼可在超過(guò)1093°C(2000°F)下與蒸汽進(jìn)行放熱反應(yīng)。這些保護(hù)核燃料的鋯包殼金屬可在〃冷卻劑損失〃事故中失去強(qiáng)度，在該事故中反應(yīng)器溫度可高達(dá)1204°C (2200° F)，且由于燃料棒中的內(nèi)部裂變氣體而膨脹。此外，持續(xù)性的應(yīng)用工業(yè)需求已經(jīng)將反應(yīng)器操作溫度和包殼的輻射暴露推至極限。
[0008]所有這些促使考慮使用實(shí)驗(yàn)性陶瓷類(lèi)材料，例如由Maruyama等人(美國(guó)專(zhuān)利N0.6246740)，Zender(美國(guó)專(zhuān)利 N0.5391 428) ,Hanzawa 等人(美國(guó)專(zhuān)利N0.5338576);Feinroth(美國(guó)專(zhuān)利N0.5182077和美國(guó)專(zhuān)利公開(kāi)N0.2006/0039524A1) ,Easier等人(美國(guó)專(zhuān)利公開(kāi)號(hào)2007/0189952A1);和無(wú)關(guān)地Korton(美國(guó)專(zhuān)利N0.6697448)教導(dǎo)的碳化硅(SiC)單式、纖維以及它們的組合作為金屬燃料棒的完整或部分替代。
[0009]必須在核工業(yè)中尋找絕對(duì)正確的組合以使通常脆性的陶瓷顯著更加柔性，從而在完全失效條件下釋放應(yīng)力/溫度/壓力。一種可能性是使用實(shí)驗(yàn)性SiC纖維增強(qiáng)的SiC復(fù)合體;高純?chǔ)禄颚料嗷瘜W(xué)計(jì)量比的碳化硅的二層或三層管，其覆蓋有浸漬了 β相SiC的連續(xù)β相化學(xué)計(jì)量比的碳化硅纖維的中心復(fù)合體層，以及在三層的情況下覆蓋有細(xì)粒度的β相碳化硅的外保護(hù)層。建議預(yù)壓該纖維組分，將纖維形成絲束，而絲束反向纏繞重疊;其中纖維涂覆有小于I微米的SiC或碳或石墨或氮化硼從而提供允許滑動(dòng)的弱接頭，所有這些獲得更好的應(yīng)變抵抗性和柔性。Feinroth等人在美國(guó)專(zhuān)利公開(kāi)N0.2006/0039524 Al(通過(guò)引用將其并入本文)中描述了這樣的核燃料管，以及使用公知的化學(xué)氣相滲透(CVI)、聚合物浸漬和熱解(PIP)進(jìn)行的基體致密化。還建議在氧化鋁基體中的氧化鋁(Al2O3)纖維作為替代物。
[0010]如在此使用的，術(shù)語(yǔ)〃陶瓷復(fù)合體〃意指且定義為所有上述的包括SiC和Al2O3的復(fù)合型結(jié)構(gòu)。
[0011 ]令人驚奇的是，幾乎沒(méi)有提到關(guān)于這種陶瓷復(fù)合體的端塞。事實(shí)上，迄今為止，找到附接端塞和確保陶瓷復(fù)合體包殼例如碳化硅燃料棒包殼的密閉性的密封技術(shù)仍是很難的任務(wù)，這是由于對(duì)于這樣的接合接頭提出的各種要求:
[0012]-在正常工作期間和之后確保機(jī)械強(qiáng)度、預(yù)期的操作事件、很少發(fā)生的事故和限制性錯(cuò)誤；
[0013]-在輻射和核反應(yīng)堆的特定腐蝕性環(huán)境下確保端塞和包殼接頭的密閉性；
[0014]一使接合工藝適應(yīng)全負(fù)載的包殼(其具有燃料芯塊和壓緊裝置)。此外，端塞和密封技術(shù)必須允許在一般高達(dá)300psi的壓力下用氦或其它導(dǎo)熱回填氣對(duì)燃料棒進(jìn)行加壓；
[0015]-允許接合工藝使經(jīng)濟(jì)規(guī)模成為商業(yè)化。
[0016]最近已經(jīng)研究了幾種密封技術(shù);但是到目前為止，它們中沒(méi)有一個(gè)被證明在核環(huán)境中是成功的，而在此其為必要的。因此，存在多種提出的密封技術(shù)，它們使用各種化合物(除了SiC)來(lái)密封SiC部件(例如鈦基制劑、Al-Si制劑)，包括釬焊和其它技術(shù)，例如:VChaumat等人，美國(guó)專(zhuān)利申請(qǐng)公開(kāi)N0.2013/0004325A1 ;A.Gasse，美國(guó)專(zhuān)利公開(kāi)2003/0038166;A.Gasse 等人，美國(guó)專(zhuān)利 5 975 407 ;F.Montgomery 等人(美國(guó)專(zhuān)利5 447 683)；G.A.Rossi等人，(美國(guó)專(zhuān)利N0.4 925 608);和McDermid，"Thermodynamic brazing alloydes ign for joining silicon carbide^J.Am.Ceram.Soc.Vol.74,N0.8,pp.1855-1860,1991。
[0017]自從2007年在SiC接合技術(shù)中已有爆炸性的研究；例如:C.H.Henager，Jr.等人，〃Coatings and joining for SiC and SiC composites for nuclear energy systems.Journal of Nuclear Materials.367，370(2007) 1139-1143 ;M.Ferraris等人，"Joiningof machined SiC/SiC composites for thermonuclear fus1n reactors."Journal ofNuclear Materials.375 (2008 )410-415 ; J.Li等人，"A high temperature T1-Sieutectic braze for joining SiC,"Materials Letters.62(2008),3135-3138；ff,Tian,^React1n joining of SiC ceramics using TiB2~based composites，"Journal of theEuropean Ceramic Society.30(2010)3203-3208and M.Ferraris等人，"Joining of SiC-based materials for nuclear energy applicat1ns，"Journal of NuclearMaterials.417(2011)379-382。這些文章嘗試評(píng)價(jià)手段的效用以確保越來(lái)越高的輸出。該效用需要越來(lái)越大的應(yīng)力設(shè)計(jì)和材料，這對(duì)于滿足世界能量的需要是經(jīng)濟(jì)上必要的。
[0018]上述陶瓷模型不再是實(shí)驗(yàn)性的，且通常顯示具有高的機(jī)械強(qiáng)度，且認(rèn)為能實(shí)現(xiàn)對(duì)于核反應(yīng)堆所需的氣密性;然而，這些接合技術(shù)沒(méi)能表現(xiàn)出對(duì)于在核反應(yīng)堆環(huán)境中存活典型的燃料棒壽命所必要的腐蝕和輻射抵抗性。Munir等描述的其它密封技術(shù)(如實(shí)驗(yàn)性火花等離子體燒結(jié)，下文稱(chēng)為〃SPS〃)，“The effect of electric field and pressure on thesynthesis and consolidat1n of materials herein incorporated by reference,describes:a review of the spark plasma sintering method,.Mater Sc1.41(2006)763，777。它們不使用額外的化學(xué)化合物;但是使用該方法的經(jīng)濟(jì)性大規(guī)模生產(chǎn)迄今仍是難以捉摸的且仍保持為挑戰(zhàn)。熟知的用于許多商業(yè)領(lǐng)域的技術(shù)一熱等靜壓(HIP)，也可以用于將SiC接合到SiC，但前面提到的HIP(A Rossi等人，美國(guó)專(zhuān)利4925608)在密封性核燃料棒的易碎環(huán)境中不實(shí)用，這是由于長(zhǎng)的燒結(jié)循環(huán)和高的溫度(約1700°C)和極高的壓力，且不適用于批量生產(chǎn)。所需要的是，用陶瓷或金屬的端帽密封該管狀陶瓷復(fù)合體的商業(yè)上可行的接合方法。
[0019]本發(fā)明的主要目的是提供一種制造高強(qiáng)度、密閉性密封、商業(yè)上有用和可行的端塞密封件的方法，和使用陶瓷復(fù)